可控条件对钾铈镧氧化物催化氧化碳烟颗粒的影响

doi:10.3969/j.issn.1006-396X.2021.04.004

石油化工高等学校学报 ›› 2021, Vol. 34 ›› Issue (4): 21-26.DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2021.04.004

可控条件对钾铈镧氧化物催化氧化碳烟颗粒的影响

孟秀红¹(), 张乐¹, 梁雪珍², 段晓静¹, 林文杰³, 段林海¹()

^1.广东石油化工学院，广东省劣质油加工重点实验室，广东茂名 525000
^2.广西工业职业技术学院通识教育学院，广西南宁 530001
^3.正和集团股份有限公司，山东东营 257300

收稿日期:2021-05-17 修回日期:2021-05-31 出版日期:2021-08-25 发布日期:2021-09-18
通讯作者: 段林海
作者简介:孟秀红（1977⁃），女，博士，副教授，从事催化材料及其表面物理化学方面研究；E⁃mail: mengxiuh@163.com。
基金资助:
广东省自然科学基金项目“贫燃条件下NOx和PM同时去除的催化剂设计和反应机理研究”(2018A030307058);广东石油化工学院校级人才引进项目(2020RC039)

Effect of Controllable Reaction Conditions on Catalytic Oxidation of Soot Particles by Potassium⁃Cerium⁃Lanthanum Composite Oxide

Xiuhong Meng¹(), Le Zhang¹, Xuezhen Liang², Xiaojing Duan¹, Wenjie Lin³, Linhai Duan¹()

^1.Key Laboratory of Inferior Crude Oil Processing of Guangdong Provincial Higher Education Institutes，Guangdong University of Petrochemical Technology，Maoming Guangdong 525000，China
^2.College of General Studies，Guangxi Vocational & Technical Institute of Industry，Nanning Guangxi 530001，China
^3.Zhenghe Group Company Limited，Dongying Shandong 257300，China

Received:2021-05-17 Revised:2021-05-31 Published:2021-08-25 Online:2021-09-18
Contact: Linhai Duan

摘要/Abstract

摘要：

采用柠檬酸络合燃烧法制备得到钾铈镧复合氧化物催化剂，利用程序升温反应（TPR），研究了各反应条件对催化剂活性的影响，考察并确定了催化氧化碳烟颗粒过程中各反应条件的最优水平，并对各反应条件在催化剂活性中的贡献大小进行了分析和讨论。结果表明，尾气中O₂体积分数的升高，剂碳比的增大，都有利于碳烟颗粒的催化氧化。在碳烟氧化过程中，升温速率较低更有利于催化剂催化性能的提高。水的存在会使钾铈镧复合氧化物催化剂发生部分失活，但该失活现象经干燥后，有可再生性。钾铈镧复合氧化物对一定范围内尾气流量波动具有良好的包容性。各可控反应条件对钾铈镧复合氧化物催化活性的贡献大小为：剂碳比>接触方式>升温速率>水的存在>O₂体积分数>尾气流量。

关键词: 催化剂, 碳烟颗粒, 环境保护, 反应条件, 活性

Abstract:

Potassium?cerium?lanthanum composite oxide catalyst was prepared by citric acid complexing combustion method.The influence of reaction conditions on catalyst activity was studied by temperature programmed reaction (TPR).The optimal reaction conditions during catalytic oxidation process of soot particles were investigated and determined.The contribution of each reaction condition to catalyst activity was analyzed and compared.The results show that the increase of O₂ concentration and catalyst?carbon ratio in exhaust gas are beneficial to the catalytic oxidation of soot particles.In the process of soot oxidation, the lower heating rate is more beneficial to improve the catalytic performance of the catalyst.The existence of water will partially deactivate the K?Ce?La composite oxide catalyst,which can be regenerated after drying.K?Ce?La composite oxide has good tolerance to the fluctuation of exhaust gas flow in a certain range.The contributions of reaction conditions to the catalytic activity of K?Ce?La composite oxides are as follows:catalyst?carbon ratio>contact mode>heating rate>water content>O₂ concentration>tail gas flow rate.

Key words: Catalyst, Soot particles, Environment protection, Reaction conditions, Reactivity

中图分类号:

O643.32

孟秀红, 张乐, 梁雪珍, 段晓静, 林文杰, 段林海. 可控条件对钾铈镧氧化物催化氧化碳烟颗粒的影响[J]. 石油化工高等学校学报, 2021, 34(4): 21-26.

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图/表 9

图1 钾铈镧氧化物在不同尾气流量时TPR测试结果

Fig.1 TPR test results of K/Ce/La oxides catalyst at different exhaust gas flow rates

图2 尾气中的O2体积分数对钾铈镧复合氧化物TPR活性的影响

Fig.2 Effect of O2 volume concentration in tail gas on the TPR activity of K/Ce/La complex oxides catalyst

图3 剂碳比对钾铈镧复合氧化物催化剂TPR活性的影响

Fig.3 The effect of m(catalyst)/m(soot) on the TPR activity of K/Ce/La complex oxides catalyst

图4 不同升温速率的钾铈镧复合氧化物催化剂的TPR催化反应

Fig.4 TPR profiles of catalytic activity of K/Ce/La complex oxides catalyst under different heating rate

图5 水的存在对钾铈镧复合氧化物氧化碳烟颗粒的影响

Fig.5 Effect of H2O on soot particles oxidation by K/Ce/La complex oxides catalyst

图6 钾铈镧氧化物催化剂和碳烟在不同接触方式的SEM（a）紧密接触（b）松散接触

Fig.6 SEM pictures of contact type of soot? K/Ce/La complex oxides catalyst

图7 不同接触方式下钾铈镧氧化物催化氧化碳烟的TPR曲线

Fig.7 TPR profiles of catalytic oxidation of soot PM over K/Ce/La complex oxides under different contact modes

图8 钾铈镧氧化物催化氧化碳烟颗粒的最优可控反应条件分析

Fig.8 Analysis for controllable reaction conditions optimization in catalytic oxidation of soot PM over K/Ce/La complex oxides

图9 可控性条件对钾铈镧氧化物氧化碳烟颗粒的贡献大小

Fig.9 The positive contribution of controllable conditions to soot particles oxidation by K/Ce/La complex oxides

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可控条件对钾铈镧氧化物催化氧化碳烟颗粒的影响

Effect of Controllable Reaction Conditions on Catalytic Oxidation of Soot Particles by Potassium⁃Cerium⁃Lanthanum Composite Oxide

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