Pt0.5⁃Snx/γ⁃Al2O3催化剂对丙烷脱氢反应性能的影响

doi:10.12422/j.issn.1006-396X.2023.04.005

摘要/Abstract

摘要：

采用等体积顺序浸渍法，并运用超声波震荡的方法提高金属分散度，制备了不同Sn负载量（质量分数）的Pt0.5?Snx/γ?Al₂O₃催化剂。采用XRD、BET、H₂?TPR、CO?IR、TG等表征手段对催化剂进行表征，考察了Sn负载量对Pt0.5?Snx/γ?Al₂O₃催化剂活性中心结构以及丙烷脱氢反应性能的影响。结果表明，通过改变样品中Sn的负载量来调控n（Sn）/n（Pt），会导致Pt和Sn的空间分布差异，从而影响Pt和Sn之间的作用模式；随着助剂Sn负载量的增加，由于Pt?Sn间的相互作用，有助于增加Pt的分散度，增加活性位点数，提高催化剂的反应活性；当负载过量的Sn时，会形成Pt?Sn合金团簇结构，导致Pt被包覆，从而使催化剂活性位点数减少，导致其反应活性下降。

关键词: 丙烷脱氢, 浸渍法, Sn助剂, 分散度, 催化剂

Abstract:

Pt0.5?Snx/γ?Al₂O₃ catalysts with different Sn loads were prepared by constant volume sequential impregnation method and ultrasonic shock method to improve metal dispersion. The catalysts were characterized by XRD, BET, H₂?TPR, CO?IR and TG, and the effects of Sn content on the active center structure and propane dehydrogenation performance of Pt0.5?Snx/γ?Al₂O₃ catalysts were investigated. The results showed that adjusting the n（Pt）/n（Sn） by changing the Sn content in the samples would lead to the difference in the spatial distribution of Pt and Sn species, and thus affect the mode of action between Pt and Sn. With the increase of Sn, the interaction between Pt?Sn helps to increase the dispersion of Pt, the number of active sites, the improvement of the reaction activity of the catalyst. However, when excessive Sn is introduced, a Pt?Sn alloy is formed, resulting in the coating of Pt, resulting in a decrease in the number of active sites and a decline in the reactivity.

Key words: Propane dehydrogenation, Impregnation, Sn agent, Dispersion, Catalyst

中图分类号:

TQ221

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图/表 7

图1 Pt0.5?Snx/γ?Al2O3丙烷脱氢反应性能评价

Fig.1 Propane dehydrogenation performance evaluation of Pt0.5?Snx/γ?Al2O3

表1 反应360 min后Pt0.5?Snx/γ?Al2O3催化剂的反应性能

Table 1 Reaction performance of Pt0.5?Snx/γ?Al2O3catalysts after 360 minutes of reaction

催化剂	丙烷转化率/%	丙烯选择性/%	失活参数
Pt0.5/γ⁃Al₂O₃	16.86	78.57	0.50
Pt0.5⁃Sn0.3/γ⁃Al₂O₃	21.59	84.63	0.44
Pt0.5⁃Sn1.0/γ⁃Al₂O₃	31.19	93.11	0.28
Pt0.5⁃Sn3.0/γ⁃Al₂O₃	40.18	94.51	0.14
Pt0.5⁃Sn5.0/γ⁃Al₂O₃	29.94	87.35	0.25

图2 Pt0.5?Snx/γ?Al2O3的XRD谱图

Fig.2 XRD patterns of Pt0.5?Snx/γ?Al2O3

表2 Pt0.5?Snx/γ?Al2O3的织构性能

Table 2 Texture properties of Pt0.5?Snx/γ?Al2O3 catalysts

催化剂	比表面积/(m²·g^-1)	孔体积/(cm³·g^-1)	孔径/nm
Pt0.5/γ⁃Al₂O₃	214.35	0.48	9.03
Pt0.5⁃Sn0.3/γ⁃Al₂O₃	215.17	0.47	8.71
Pt0.5⁃Sn1.0/γ⁃Al₂O₃	219.52	0.47	8.58
Pt0.5⁃Sn3.0/γ⁃Al₂O₃	225.68	0.47	8.31
Pt0.5⁃Sn5.0/γ⁃Al₂O₃	217.36	0.46	8.46

图3 Pt0.5?Snx/γ?Al2O3的H2?TPR谱图

Fig.3 H2?TPR diagram of Pt0.5?Snx/γ?Al2O3

图4 Pt0.5?Snx/γ?Al2O3的CO?IR

Fig.4 CO?IR of Pt0.5?Snx/γ?Al2O3

图5 Pt0.5?Snx/γ?Al2O3的失重曲线

Fig.5 TG curves of Pt0.5?Snx/γ?Al2O3

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Pt0.5⁃Snx/γ⁃Al₂O₃催化剂对丙烷脱氢反应性能的影响

Effect of Sn Pt0.5⁃Snx/γ⁃Al₂O₃ Catalysts on the Performance of Propane Dehydrogenation

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