化石燃料的大规模使用导致CO2过度排放,造成气温升高、冰川融化、病虫害加剧等一系列问题。通过电化学还原CO2(CO2RR)将CO2转化为有价值的化学品和燃料,已成为实现碳循环的一种途径。多年来,已将金属及其氧化物、碳基材料、单原子催化剂等不同电催化剂用于CO2RR并取得了一定的进展,但作为“工业维生素”的稀土元素用于CO2RR的报道较少。综述了稀土元素作为载体、主催化剂、助催化剂用于CO2RR的情况,探究了稀土元素材料在CO2RR中的催化性能,以期促进对工业应用的研究。
对传统含油污泥含油率测定方法进行改进,将图片比色法与热溶剂抽提的前处理方法相结合,建立了抽提萃取?智能手机图片比色法,并考察了RGB颜色通道、曝光时间、感光度、白平衡值等参数对含油率测定结果的影响。以碘钨灯为光源,使用三星A8s手机前置摄像头拍摄,确定了最佳测试条件:曝光时间为1/2 000 s,感光度为100,白平衡值为2 800 K。在最佳测试条件下该方法的线性相关系数大于0.99,线性范围与分光光度法相近,检出限为0.06%,测定下限为0.24%。8组平行标准样品测试的加标回收率为96%~103%,相对标准偏差为2.26%,说明该方法准确度相对较高。该方法比传统含油污泥含油率测定方法更加简单快速,准确度满足常规含油率测定需求,有望实现工厂大规模含油污泥含油率的现场快速测定。
利用人工模拟柴油污染土壤,研究了功能菌群对柴油污染土壤的降解修复能力,以及菌群多样性和菌群结构组成变化。菌群对土壤中柴油的降解实验结果表明,降解30 d后,菌群对土壤中柴油污染的最终降解率达到74.3 %;在降解时间小于30 d时,土壤中菌群的呼吸强度逐渐增大;当土壤深度改变时,菌群的降解能力随深度的增加而逐渐减弱。高通量测序结果表明,降解30 d后,土壤中微生物多样性和丰富度较降解初始都有所增加,说明菌群可以良好地适应柴油污染环境;降解初始柴油降解菌群主要由变形菌门(Proteobacteria)、硬壁菌门(Frmicutes)以及少量拟杆菌门(Bcteroidetes)组成,菌群经30 d培养后,表层土壤中的主要优势菌群为Proteobacteria,深层土壤中的主要优势菌群为Firmicutes。研究菌群对柴油污染土壤的修复及菌群多样性和菌群结构组成变化,可为修复柴油污染土壤提供技术支持。
化石能源正在日渐枯竭,环境污染问题也亟待解决,但社会对能源的需求正在与日俱增,因此开发绿色能源得到了科研工作者的广泛关注。其中,作为高效能源转换装置的燃料电池因具有效率高、性能强、环保性能好等优点而备受关注。在燃料电池催化剂的选择上,Pt基催化剂因具有独特的催化性能成为首选材料,但其高昂的制备成本和不稳定的催化性能使Pt基催化剂在商业化过程中受到阻碍。简单介绍了质子交换膜燃料电池阴极氧还原Pt基催化剂的工作原理、催化剂活性影响机制,从合金型Pt基催化剂、核壳结构Pt基催化剂、不同载体担载Pt基催化剂、单原子Pt基催化剂4个方面综述了Pt基催化剂的研究方向,最后对其未来研究的发展方向进行了展望。
采用等体积顺序浸渍法,并运用超声波震荡的方法提高金属分散度,制备了不同Sn负载量(质量分数)的Pt0.5?Snx/γ?Al2O3催化剂。采用XRD、BET、H2?TPR、CO?IR、TG等表征手段对催化剂进行表征,考察了Sn负载量对Pt0.5?Snx/γ?Al2O3催化剂活性中心结构以及丙烷脱氢反应性能的影响。结果表明,通过改变样品中Sn的负载量来调控n(Sn)/n(Pt),会导致Pt和Sn的空间分布差异,从而影响Pt和Sn之间的作用模式;随着助剂Sn负载量的增加,由于Pt?Sn间的相互作用,有助于增加Pt的分散度,增加活性位点数,提高催化剂的反应活性;当负载过量的Sn时,会形成Pt?Sn合金团簇结构,导致Pt被包覆,从而使催化剂活性位点数减少,导致其反应活性下降。
以钴纳米颗粒(Co?NC?900)为催化剂、氧气为氧化剂,使烯烃中C=C断裂,合成了酯类化合物。该催化体系具有广泛的底物适用范围以及官能团兼容性,多种单取代或多取代的芳香族和脂肪族烯烃可以顺利地通过C=C断裂转化为相应的酯。此外,催化剂经过6次回收利用,无明显活性损失。通过表征发现,纳米结构的氮掺杂石墨烯层包覆的钴纳米颗粒具有优异的催化活性。机理研究结果表明,在氧化条件下,当烯烃生成的醇或酮作为中间体时,醇和酮可以通过串联的氧化过程转化为酯。
采用水热合成手段,以磷钼酸为多金属氧酸盐(简称多酸)建筑块,三苯基膦为有机配体,通过自组装的方式制备了一种无机?有机杂化化合物,通过X?射线单晶衍射技术确定其分子式为H15{(PMo12O40)2[MoO4?(PPh3)4]2[NaO3?(PPh3)3][(H2O?PPh3)3](化合物1)。该化合物是由[PMo12O40]3-、[MoO4?(PPh3)4]2-、[NaO3?(PPh3)3]5-和H2O?PPh3建筑块之间通过静电作用力形成的一种新型无机?有机杂化材料。测试了该化合物的红外光谱、发光光谱、循环伏安特性曲线,重点研究了该化合物的光催化降解亚甲基蓝(MB)的性质。光降解实验结果表明,该化合物具有良好的降解有机染料的能力。
环氧氯丙烷通过水解动力学拆分可得到手性环氧氯丙烷。手性环氧氯丙烷是具有很高价值的中间体,被广泛应用于医药、材料等领域。Salen是指两个相同的醛分子和一个二胺分子缩合生成的碱,其与金属化合形成的配合物被称为Salen金属配合物,常用于手性环氧氯丙烷的合成。综述了近年来Salen金属配合物催化剂的发展历程及其用于手性环氧氯丙烷合成的研究进展,探究了水解动力学拆分过程中催化剂的失活机理,对以Salen金属配合物为催化剂合成的手性环氧氯丙烷的应用进行了展望。
高强度的聚合物材料具有优异的力学性能和耐磨特性,作为新一代轴瓦材料,其广泛应用于水泵、水电发电机组等领域。通过短切碳纤维(CF)与聚氨酯弹性体(PUE)复合,制备了一种高性能聚氨酯弹性体/碳纤维(PUE/CF)复合材料,探究了CF质量分数对复合材料的力学性能和摩擦学性能的影响。结果表明,该复合材料的硬度可达到60~68 HD,拉伸强度和断裂伸长率分别为54 MPa和298%,干摩擦条件下摩擦系数和磨损率分别为0.16和0.570%,水润滑条件下摩擦系数和磨损率分别为0.02和0.129%。因此,该材料可以满足聚合物轴瓦材料的应用需求,在汽车、船舶等领域具有广阔的应用前景。
通过溶胶凝胶一步法制备了铁基钙钛矿型复合阴极材料(Ruddlesden?Popper,RP),并对将其用作SOFC阴极的性能进行了评价。结果表明,经1 200 ℃煅烧后所制样品的组分是(La2/3Sr4/3)FeO4?(La4/3Sr8/3)Fe3O10 (LSF);在400 ℃的空气中,样品的峰值电导率为57.0 S/cm;在800 ℃的空气中,该样品在La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3-δ (LSGM)电解质上的界面极化阻抗为0.198 Ω·cm2;基于300 μm厚LSGM支撑的单电池,该样品用作电池阴极时的峰值功率密度可达670 mW/cm2,且持续工作50 h性能无衰减;LSF阴极的电化学性能优异且稳定,是一种非常具有潜力的SOFC阴极材料。
渤海某油田应用非离子聚醚清水剂后,下游终端处理厂原油脱水难度增大,外输原油含水率频繁超标。通过探究非离子聚醚清水剂对原油脱水效果的影响,分析了终端处理厂原油脱水困难的原因。结果表明,常规聚醚类破乳剂无法处理此类原油;以二甲胺、十二烷基二甲基叔胺、环氧氯丙烷为原料合成聚胺,以多乙烯多胺为交联剂合成聚胺破乳剂,加注该破乳剂80 mg/L后,可将外输原油含水率降至0.5%以内,原油静置脱水时间从大于120 h降至48 h以内,有效解决了终端处理厂外输原油含水超标的问题。