石油化工高等学校学报
催化剂及催化材料 栏目所有文章列表
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石墨相氮化碳的制备、改性及应用
陈基鹏, 杨阳佳子, 李鹏, 张健, 胡绍争
石油化工高等学校学报    2023, 36 (5): 45-51.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2023.05.006
摘要624)   HTML40)    PDF (1448KB)(352)    收藏

石墨相氮化碳(g?C3N4)是一种经典的非金属半导体光催化剂,具有物理化学特性稳定、能带结构合理、原料廉价易得、安全无污染等优势,在环保净化与能源催化等领域有良好的应用发展前景,近年来引起了广泛重视。但是,由于g?C3N4具有比表面积小、对可见光的吸收功能较低、光生电子与空穴复合率较高等缺点,严重影响了其应用。综述了g?C3N4的基本构造、特点、主要改性方式和国内外近年来g?C3N4的实际应用,其中改性方式涉及元素掺杂、形貌调控、贵金属沉积等。

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光催化材料石墨相氮化碳的合成、改性及应用
杨文科, 卢连雪, 李鹏, 张健, 胡绍争
石油化工高等学校学报    2024, 37 (1): 43-51.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2024.01.006
摘要424)   HTML15)    PDF (1744KB)(175)    收藏

石墨相氮化碳(g?C3N4)作为一种对环境温和的半导体材料,在光催化领域具有良好的应用前景。但是,纯g?C3N4因比表面积小、光生载流子分离难等缺点影响了其光催化性能,限制了其大规模应用,因此对g?C3N4进行改性使其光催化性能得到提升具有重要意义。从合成方法和改性策略出发,综述了近年来g?C3N4光催化剂的研究进展,并总结了g?C3N4光催化剂在废水处理降解污染物、产H2及产H2O2等领域的应用发展。结果表明,改性后的g?C3N4光催化剂性能得到了巨大的提升。最后,对g?C3N4的发展方向进行了展望。

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金属负载量对CuO/NiO⁃CeO 2催化CO⁃Prox性能的影响
徐琪杰, 王宏浩, 吕丽荣, 姜雅新, 侯晓宁, 张磊, 高志贤
石油化工高等学校学报    2024, 37 (2): 42-49.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2024.02.006
摘要276)   HTML3)    PDF (2247KB)(17)    收藏

为深度去除富氢气中的CO,制备CO?Prox催化性能较好的催化剂是目前的研究热点。采用分步浸渍法制备了CuO/NiO?CeO2催化剂,通过XRD、BET、H2?TPR、HR?TEM等手段对催化剂进行表征,探究了金属Cu+Ni的负载量(金属负载量)对催化剂结构、还原性能及其CO?Prox性能的影响。结果表明,CuO/NiO?CeO2催化剂中均形成了Cu/Ni?O?Ce固溶体;催化活性主要与高度分散在载体表面的Cu物种和固溶体的浓度有关;当金属负载量为8%时,高度分散在载体表面的Cu物种和固溶体的浓度较高,催化剂表现出较好的催化活性;在CO/H2/CO2/O2/Ar气氛下、反应温度为130 ℃、氧过量系数为1.2、质量空速为20 266 mL/(g·h)的条件下,CO转化率为95.9%,CO氧化选择性为86.3%。

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Cu⁃Mn⁃Al三元尖晶石催化甲醇重整反应特性
吕昌赫, 吴殿卿, 张楷文, 于东北, 张财顺, 韩蛟, 高志贤
石油化工高等学校学报    2024, 37 (2): 50-57.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2024.02.007
摘要263)   HTML3)    PDF (1808KB)(12)    收藏

以硝酸铜为铜源、拟薄水铝石为铝源、柠檬酸为添加剂,以乙酸锰为第三组分部分取代铜,采用球磨法制备了Cu0.7Mn0.3Al2.5三元固溶体尖晶石催化剂;借助XRD、BET、H2?TPR和XPS等表征技术,对Cu0.7Mn0.3Al2.5的晶相结构、织构性质、还原性质及表面阳离子状态及分布进行研究,并在甲醇水蒸气重整制氢(MSR)反应中考察其缓释催化性能。结果表明,与CuAl2.5、Cu0.7Zn0.3Al2.5相比,Cu0.7Mn0.3Al2.5的晶粒最小,比表面积最大,且晶胞收缩最大,晶胞常数最小;该催化剂呈富铝状态,但表面尖晶石相Cu2+占比更高,H2气氛下还原难度增大,在MSR反应中表现出较好的缓释催化性能;在温度为265 ℃、n(H2O)/n(CH3OH)=2、质量空速为2.25 h-1的条件下反应40 h,甲醇转化率高达84%。该研究为研发高效铜基缓释催化剂提供了数据参考。

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γ⁃Al 2O 3载体的形貌调控及其对丙烷脱氢催化剂的影响综述
刘世佳, 何凯, 毕研峰, 宋丽娟
石油化工高等学校学报    2024, 37 (2): 31-41.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2024.02.005
摘要263)   HTML3)    PDF (7436KB)(26)    收藏

γ?Al2O3为催化剂常用的载体,其表面物化性质对催化反应影响较大。通过改变合成方法和条件,可调控γ?Al2O3的载体形貌及载体表面Al的配位环境。不同形貌的载体暴露晶面所需能量不同,其直接影响载体的表面酸性,并影响活性金属之间以及活性金属与载体之间的相互作用,从而创造活性金属不同的锚位点,因此控制载体形貌是调控活性组分结构的有效方式。丙烷脱氢催化剂的载体形貌影响催化剂的催化性能。从γ?Al2O3载体的制备方法、形貌控制及其对丙烷脱氢催化剂的影响等几个方面,综述了相关领域的研究进展。

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质子交换膜燃料电池氧还原Pt基催化剂研究进展
宋学实, 曲微丽, 赵磊, 王振波
石油化工高等学校学报    2023, 36 (4): 25-33.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2023.04.004
摘要246)   HTML11)    PDF (1390KB)(211)    收藏

化石能源正在日渐枯竭,环境污染问题也亟待解决,但社会对能源的需求正在与日俱增,因此开发绿色能源得到了科研工作者的广泛关注。其中,作为高效能源转换装置的燃料电池因具有效率高、性能强、环保性能好等优点而备受关注。在燃料电池催化剂的选择上,Pt基催化剂因具有独特的催化性能成为首选材料,但其高昂的制备成本和不稳定的催化性能使Pt基催化剂在商业化过程中受到阻碍。简单介绍了质子交换膜燃料电池阴极氧还原Pt基催化剂的工作原理、催化剂活性影响机制,从合金型Pt基催化剂、核壳结构Pt基催化剂、不同载体担载Pt基催化剂、单原子Pt基催化剂4个方面综述了Pt基催化剂的研究方向,最后对其未来研究的发展方向进行了展望。

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费托合成Co基催化剂的研究进展
李声笛, 肖海成, 吴志杰
石油化工高等学校学报    2024, 37 (1): 34-42.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2024.01.005
摘要152)   HTML5)    PDF (879KB)(105)    收藏

Co基催化剂因具有高活性和强链增长能力等优势,成为费托合成(FTS)反应适宜的催化剂。总结了Co基催化剂FTS反应机理,并对活性相结构以及助剂与催化性能的构效关系进行了分析。同时,围绕催化剂载体的作用,总结金属?载体相互作用促进FTS反应性能的研究进展,重点分析了金属Co与分子筛耦合直接合成液体燃料的研究进展,归纳了采用双功能催化剂体系制备液体燃料的反应路线及催化剂特征。

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不同形貌CeO 2催化CO 2合成环状碳酸酯的研究
陈晓雨, 王春蓉, 孙京, 王景芸, 陈阳, 周明东
石油化工高等学校学报    2023, 36 (5): 38-44.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2023.05.005
摘要139)   HTML4)    PDF (5021KB)(151)    收藏

以不同形貌CeO2为催化剂,催化CO2和1,3?丙二醇合成三亚甲基碳酸酯。通过SEM、TEM、XPS和XRD对不同形貌CeO2的结构和组成进行了表征。结果表明,当以棒状CeO2为催化剂、2?氰基吡啶为脱水剂,在反应温度为130 ℃、反应时间为4 h时,三亚甲基碳酸酯的收率为72.5%;R?CeO2具有较多的缺陷位点数量和适宜的比表面积,平均粒径小且具有中等数量的路易斯酸性位点。在此基础上对底物范围进行了拓展,实验结果显示五元环状碳酸酯和六元环状碳酸酯均能得到较好的收率。

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Co⁃NC⁃900催化氧化烯烃C=C断裂合成酯
李愉景, 王贺, 陈阳, 李蕾
石油化工高等学校学报    2023, 36 (4): 40-46.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2023.04.006
摘要127)   HTML4)    PDF (1648KB)(104)    收藏

以钴纳米颗粒(Co?NC?900)为催化剂、氧气为氧化剂,使烯烃中C=C断裂,合成了酯类化合物。该催化体系具有广泛的底物适用范围以及官能团兼容性,多种单取代或多取代的芳香族和脂肪族烯烃可以顺利地通过C=C断裂转化为相应的酯。此外,催化剂经过6次回收利用,无明显活性损失。通过表征发现,纳米结构的氮掺杂石墨烯层包覆的钴纳米颗粒具有优异的催化活性。机理研究结果表明,在氧化条件下,当烯烃生成的醇或酮作为中间体时,醇和酮可以通过串联的氧化过程转化为酯。

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B⁃MFI分子筛可控合成及丁烯双键异构化应用
张景威, 惠宇, 杨野, 李强, 秦玉才, 宋丽娟, 李晟闻
石油化工高等学校学报    2023, 36 (5): 31-37.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2023.05.004
摘要125)   HTML7)    PDF (1769KB)(119)    收藏

采用无溶剂法,以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为模板剂,合成了一系列B?MFI分子筛,采用XRD、SEM、N2吸附?脱附、原位红外光谱及吡啶吸附红外光谱等方法,表征了TPAOH添加量对B?MFI分子筛物化性质的影响,并考察了1?丁烯双键异构化反应性能。结果表明,TPAOH添加量显著影响B?MFI分子筛的晶粒尺寸和骨架硼物种含量,当TPAOH添加量为4.500 g(n(SiO2)/n(TPAOH)=11.6)时,所制得的B?MFI分子筛粒径最小,且具有最大量的硅硼羟基窝,可提供更多高活性反应位点。反应评价结果证实,采用B?MFI分子筛催化剂进行1?丁烯双键异构化反应时,1?丁烯的转化率高达70.00%,2?丁烯的选择性大于99%,且催化剂稳定性优异,评价周期内无失活迹象。

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磷钼酸根和金属/氢⁃氧⁃三苯基膦单元构筑的杂化材料
丁卓玉, 谭依凡, 周坤, 季久玉
石油化工高等学校学报    2023, 36 (4): 47-52.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2023.04.007
摘要121)   HTML3)    PDF (1629KB)(94)    收藏

采用水热合成手段,以磷钼酸为多金属氧酸盐(简称多酸)建筑块,三苯基膦为有机配体,通过自组装的方式制备了一种无机?有机杂化化合物,通过X?射线单晶衍射技术确定其分子式为H15{(PMo12O40)2[MoO4?(PPh3)4]2[NaO3?(PPh3)3][(H2O?PPh3)3](化合物1)。该化合物是由[PMo12O40]3-、[MoO4?(PPh3)4]2-、[NaO3?(PPh3)3]5-和H2O?PPh3建筑块之间通过静电作用力形成的一种新型无机?有机杂化材料。测试了该化合物的红外光谱、发光光谱、循环伏安特性曲线,重点研究了该化合物的光催化降解亚甲基蓝(MB)的性质。光降解实验结果表明,该化合物具有良好的降解有机染料的能力。

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Pt0.5⁃Sn x/γ⁃Al 2O 3催化剂对丙烷脱氢反应性能的影响
康津铭, 焦建豪, 秦玉才, 杨野, 王焕, 宋丽娟
石油化工高等学校学报    2023, 36 (4): 34-39.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2023.04.005
摘要93)   HTML4)    PDF (938KB)(144)    收藏

采用等体积顺序浸渍法,并运用超声波震荡的方法提高金属分散度,制备了不同Sn负载量(质量分数)的Pt0.5?Snx/γ?Al2O3催化剂。采用XRD、BET、H2?TPR、CO?IR、TG等表征手段对催化剂进行表征,考察了Sn负载量对Pt0.5?Snx/γ?Al2O3催化剂活性中心结构以及丙烷脱氢反应性能的影响。结果表明,通过改变样品中Sn的负载量来调控n(Sn)/n(Pt),会导致Pt和Sn的空间分布差异,从而影响Pt和Sn之间的作用模式;随着助剂Sn负载量的增加,由于Pt?Sn间的相互作用,有助于增加Pt的分散度,增加活性位点数,提高催化剂的反应活性;当负载过量的Sn时,会形成Pt?Sn合金团簇结构,导致Pt被包覆,从而使催化剂活性位点数减少,导致其反应活性下降。

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