NaX分子筛吸附分离CO2/CH4的巨正则蒙特卡洛模拟

doi:10.12422/j.issn.1672-6952.2023.02.003

摘要/Abstract

摘要：

采用巨正则蒙特卡洛模拟与理想吸附溶液理论相结合的方法，研究了CO₂、CH₄分子在NaX分子筛上的吸附性能。通过对比实验数据在不同吸附理论模型下的拟合结果并计算相应的吸附热，描述了CO₂、CH₄气体的吸附分离过程。结果表明，CH₄分子的吸附强度比CO₂分子弱，更贴近理想吸附；CO₂分子的吸附选择性随其在空气中的体积分数升高而降低，在低压条件下随温度的升高而降低。因此，低温低压更有利于CO₂分子的分离。

关键词: 吸附分离, CO₂/CH₄混合气体, 巨正则蒙特卡洛模拟, 吸附选择性

Abstract:

In this paper, the method of combining Grand Canonical Monte Carlo simulation and Ideal Adsorption Solution Theory was used to study the adsorption performance of CO₂ and CH₄ on NaX zeolite. By comparing the fitting results of simulation data under different adsorption theoretical models and calculating the adsorption heat, a description of the adsorption and separation process of CO₂ and CH₄ gas was obtained. The results show that the adsorption strength of CH₄ molecules is weaker than that of CO₂ molecules, and its adsorption is closer to the ideal adsorption. The adsorption selectivity of CO₂ molecules is decreases with the increase of its content in the air, and decreases with the increase of temperature under low pressure conditions. Therefore, low temperature and low pressure are more conducive to the separation of CO₂ molecules.

Key words: Adsorption and separation, CO₂/CH₄ mixture, Grand Canonical Monte Carlo simulation, Adsorption selectivity

中图分类号:

TE645

赵静, 刘添翼, 李强, 张晓欣, 秦玉才, 宋丽娟. NaX分子筛吸附分离CO₂/CH₄的巨正则蒙特卡洛模拟[J]. 辽宁石油化工大学学报, 2023, 43(2): 13-19.

Jing Zhao, Tianyi Liu, Qiang Li, Xiaoxin Zhang, Yucai Qin, Lijuan Song. Grand Canonical Monte Carlo Simulation of Adsorption and Separation Performances of CO₂/CH₄ by NaX Zeolite[J]. Journal of Liaoning Petrochemical University, 2023, 43(2): 13-19.

图/表 10

参考文献 24

1	Davarpanah E， Armandi M， Hernandez S， et al. CO₂ capture on natural zeolite clinoptilolite： Effect of temperature and role of the adsorption sites ［J］. Journal of Environmental Management， 2020， 275（11）： 111229.
2	王守桂，朱庆书，陈玲，等. 负载型CO₂吸附剂的研究进展［J］.化工设计通讯，2019，45（11）： 144.
3	刘珊珊，柴玉超，关乃佳，等. 分子筛在小分子吸附分离中的应用［J］.高等学校化学学报，2021，42（1）： 268⁃288.
4	马宇彤，胡云峰，刘宏鹏.吸附分离天然气中CO₂的分子筛研究进展［J］.精细石油化工，2018，35（2）：70⁃74.
5	Amir M N， Saeed S， Farhad K， et al.， Effect of binder on CO₂， CH₄， and N₂ adsorption behavior， structural properties， and diffusion coefficients on extruded zeolite 13X［J］. Chemosphere， 2023， 324： 138275.
6	Khan A U， Noor T， Iqbal N， et al.， CO₂ adsorption study of the zeolite imidazolate framework （ZIF⁃8） and its g⁃C₃N₄ composites［J］. Journal of Materials Science， 2023， 58（9）： 3947⁃3959.
7	Canada⁃Barcala A， Larriba M， Mate V I A， et al. CO₂ methanation enhanced with a cyclic SERP process using a commercial Ni⁃based catalyst mixed with 3A zeolite as adsorbent［J］.Chemical Engineering Journal， 2023， 461： 141897.
8	惠海涛.Y型分子筛在环保领域的应用［J］.环境与发展，2019， 31（6）：221⁃222.
9	杨玲，张乐，宋丽娟. 稀土离子浓度对Y型分子筛传质动力学的影响［J］.石油化工高等学校学报， 2017， 30（6）： 11⁃5.
10	Krachuamram S， Chanapattharapol K C， Kamonsutthipaijit N. Synthesis and characterization of NaX⁃type zeolites prepared by different silica and alumina sources and their CO₂ adsorption properties［J］. Microporous and Mesoporous Materials， 2021， 310（13）： 110632.
11	贾会珍. NaY分子筛的合成及应用其合成多孔碳的工艺研究［D］.石家庄：河北科技大学，2016.
12	王建国，秦张峰，郭向云.计算机模拟在分子筛研究中的应用［J］ .燃料化学学报，1999，27（S）： 149⁃157.
13	方玉堂，李大艳，高学农，等. 稀土改性分子筛的表征与性能［J］.化学学报，2011，62 （6）： 1581⁃1586.
14	Yang K， Wu J， Li C， et al. Efficient method to obtain the force field for CO₂ adsorption on zeolite 13X： Understanding the host⁃guest interaction mechanisms of low⁃pressure adsorption ［J］. Journal of Physical Chemistry C， 2020， 124（1）： 544⁃556.
15	Avijegon G， Xiao G K， Li G， et al. Binary and ternary adsorption equilibria for CO₂/CH₄/N₂ mixtures on Zeolite 13X beads from 273 to 333 K and pressures to 900 kPa ［J］. Adsorption⁃Journal of the International Adsorption Society， 2018， 24（4）： 381⁃392.
16	Vosoughi M， Maghsoudi H， Gharedaghi S. Ion⁃exchanged ETS⁃10 adsorbents for CO₂/CH₄ separation： IAST assisted comparison of performance with other zeolites ［J］. Journal of Natural Gas Science and Engineering， 2021， 88（9）： 103862.
17	Rogacka J， Seremak A， Luna⁃Triguero A， et al. High⁃throughput screening of metal⁃organic frameworks for CO₂ and CH₄ separation in the presence of water ［J］. Chemical Engineering Journal， 2021， 403： 126392.
18	Dahmani R， Grubisic S， Djordjevic I， et al. In silico design of a new Zn⁃triazole based metal⁃organic framework for CO₂ and H₂O adsorption ［J］. Journal of Chemical Physics， 2021， 154（2）：024303.
19	Chang M， Ren J， Yang Q， et al. A robust calcium⁃based microporous metal⁃organic framework for efficient CH₄/N₂ separation ［J］. Chemical Engineering Journal， 2021， 408： 127294.
20	Zheng H M， Zhao L， Yang Q， et al. Insight into the adsorption mechanism of benzene in HY zeolites： The effect of loading［J］. RSC Advances，2016，6（41）： 34175⁃34187.
21	Lu X Q， Wang M. Theoretical investigation on adsorption and separation of CO₂/N₂ in hybrid ultramicroporous materials ［J］. Journal of Inorganic Materials， 2020， 35（4）： 469⁃474.
22	Dann S E， Mead P J， Mark T， et al. Lowenstein's rule extended to an aluminum rich framework： The structure of bicchulite， Ca₈（Al₂SiO₆）₄（OH）₈， by MASNMR and neutron diffraction［J］. Inorganic Chemical，1996，35（6）： 1427⁃1428.
23	Hill J R， Sauer J. Molecular mechanics potential for silica and zeolite catalysts based on ab initio calculations. 1. Dense and microporous silica［J］.Journal of Physical Chemistry C， 1994， 98： 1238⁃1244.
24	Myers A L， Prausnitz J M. Thermodynamics of mixed⁃gas adsorption［J］. AIChE Journal， 1965， 11： 121⁃127.

气体	T/K	q_m/ （mmol·g^-1）	b×10⁵/Pa^-1	R²
CO₂	278	4.139	2.132	0.991 60
	303	3.979	0.833	0.993 10
	328	3.794	0.407	0.994 80
	353	3.592	0.229	0.996 30
CH₄	278	2.862	0.061	0.999 56
	303	2.728	0.042	0.999 83
	328	2.645	0.029	0.999 87
	353	2.562	0.022	0.999 92

气体	T/K	q_m/ （mmol·g^-1）	b×10⁵/Pa^-1	R²
CO₂	278	4.139	2.132	0.991 60
	303	3.979	0.833	0.993 10
	328	3.794	0.407	0.994 80
	353	3.592	0.229	0.996 30
CH₄	278	2.862	0.061	0.999 56
	303	2.728	0.042	0.999 83
	328	2.645	0.029	0.999 87
	353	2.562	0.022	0.999 92

气体	T/K	q_m/ （mmol·g^-1）	b×10⁵/ Pa^-1	n	R²
CO₂	278	4.472	1.577	0.704	0.998 50
	303	4.353	0.601	0.723	0.999 00
	328	4.170	0.295	0.755	0.999 10
	353	3.951	0.168	0.788	0.999 30
CH₄	278	3.029	0.052	0.915	0.999 84
	303	2.844	0.038	0.947	0.999 96
	328	2.788	0.026	0.947	0.999 96
	353	2.684	0.020	0.961	0.999 99

气体	T/K	q_m/ （mmol·g^-1）	b×10⁵/ Pa^-1	n	R²
CO₂	278	4.472	1.577	0.704	0.998 50
	303	4.353	0.601	0.723	0.999 00
	328	4.170	0.295	0.755	0.999 10
	353	3.951	0.168	0.788	0.999 30
CH₄	278	3.029	0.052	0.915	0.999 84
	303	2.844	0.038	0.947	0.999 96
	328	2.788	0.026	0.947	0.999 96
	353	2.684	0.020	0.961	0.999 99

气体	T/K	q_m/ （mmol·g^-1）	b×10⁵/ Pa^-1	t	R²
CO₂	278	4.631	5.505	0.561	0.999 40
	303	4.556	1.900	0.571	0.999 70
	328	4.401	0.782	0.597	0.999 60
	353	4.194	0.375	0.629	0.999 70
CH₄	278	3.176	0.067	0.803	0.999 93
	303	2.949	0.043	0.865	0.999 99
	328	2.941	0.030	0.849	0.999 99
	353	2.825	0.022	0.876	1.000 00

NaX分子筛吸附分离CO₂/CH₄的巨正则蒙特卡洛模拟

Grand Canonical Monte Carlo Simulation of Adsorption and Separation Performances of CO₂/CH₄ by NaX Zeolite

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[1]	杨萍, 李有喜, 蔡武锋, 梁文博, 段林海. 双金属MOF⁃74(Mg _x Ni_1-_x )的制备及其对CO₂/N₂的吸附分离性能研究[J]. 辽宁石油化工大学学报, 2022, 42(6): 1-7.
[2]	朱敏，王艳芳，陈树军，付越，李雪健，刘永强. M⁃MOF⁃74吸附分离天然气中CO₂的模拟研究[J]. 辽宁石油化工大学学报, 2019, 39(3): 40-45.