磷钨杂多酸盐催化苯甲醇选择氧化性能的研究

doi:10.3696/j.issn.1006-396X.2011.02.008

石油化工高等学校学报 ›› 2011, Vol. 24 ›› Issue (2): 31-34.DOI: 10.3696/j.issn.1006-396X.2011.02.008

磷钨杂多酸盐催化苯甲醇选择氧化性能的研究

杨爽,桂建舟,刘丹^* ,彭西来,高玉环,张彦佳

辽宁石油化工大学化学与材料科学学院,辽宁抚顺113001

收稿日期:2011-03-14 修回日期:2011-04-04 出版日期:2011-04-25 发布日期:2011-04-25
作者简介:杨爽(1985 -), 男, 内蒙古赤峰市, 在读硕士
基金资助:
国家自然科学基金项目(20706027);辽宁省教育厅基金项目(2009A430 , L2010243);教育部重点项目(209031);辽宁省高等学校优秀人才支持计划(LR201024);辽宁省自然基金(20102131)

Selective Oxidation of Benzyl Alcohol Using Dodecatungstophosphate as Catalyst

College of Chemistry and Material Science, Liaoning Shihua University, Fushun Liaoning 113001, P.R.China

Received:2011-03-14 Revised:2011-04-04 Published:2011-04-25 Online:2011-04-25

摘要/Abstract

摘要： 以溴化1 -丁基-3 -甲基咪唑盐([ Bmim] 3 Br)、1 -(3 -磺酸基)丙基-3-甲基咪唑盐(MIM PS)、1 -(3-磺酸基)丙基吡啶盐(PyPS)和磷钨酸(H3 PW12O40)为原料制备了3 种磷钨杂多酸盐催化剂, 并用IR 和XRD 进行了表征。结果表明, 3 种催化剂均具有典型的杂多阴离子结构。在无有机溶剂、相转移催化剂和添加剂的条件下, 将其应用于H2O2(质量分数30 %)作氧化剂催化苯甲醇合成苯甲醛的反应中, 考察了不同催化剂和反应因素对苯甲醇氧化的影响。结果表明:1 -丁基-3 -甲基咪唑磷钨杂多酸盐[ Bmim] 3 PW12O40 显示较高的催化性能, 在优化的反应条件下(苯甲醇10 mmo l、H2O2 30 mmo l、催化剂0 .05 mmo l、反应温度85 ℃、反应时间3 h), 苯甲醇的转化率和苯甲醛的选择性分别为79.6 %, 95.6%, 且该催化剂重复使用情况良好。

关键词: 磷钨酸 , 苯甲醇 , 催化选择氧化 , 苯甲醛

Abstract: Three dodecatungstophosphates were prepared from 1-butyl-3-methylimidazolium bromide, 1-(3-sulfonic group) propyl-3-methylimidazolium, 1-(3-sulfonic group) propyl pyridinium and 12-tungstophosphoric acid. The IR and XRD results of three dodecatungstophosphates demonstrated that all of them contain typical heteropolyanions. Selective oxidation of benzyl alcohol to benzaldehyde with 30%(mass fraction) H2O2 as oxidant was carried out in the absence of organic solvents, phase-transfer catalysts and additives. Effects of different catalysts were studied and reaction conditions were optimized. It is found that 1-butyl-3-methylimidazolium dodecatungstophosphates ［Bmim］3PW12O40 exhibited better catalytic performance. Under [KG*4]the [KG*4]optimal [KG*4]reaction [KG*4]conditions(benzyl [KG*4]alcohol 10 mmol, hydrogen [KG*4]peroxide 30 mmol, catalyst 0.05 mmol, reaction temperature 85 ℃, reaction time 3 h), the conversion of benzyl alcohol was 79.6% and the selectivity of benzaldehyde could reach 95.6%. The catalysts are also proven to have good recycling capability. 

Key words: 12-phosphotungstic acid, Benzyl alcohol, Catalytic oxidation, Benzaldehyde

杨爽,桂建舟,刘丹. 磷钨杂多酸盐催化苯甲醇选择氧化性能的研究[J]. 石油化工高等学校学报, 2011, 24(2): 31-34.

YANG Shuang, GUI Jian-zhou, LIU Dan,PENG Xi-lai,et al. Selective Oxidation of Benzyl Alcohol Using Dodecatungstophosphate as Catalyst[J]. Journal of Petrochemical Universities, 2011, 24(2): 31-34.

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磷钨杂多酸盐催化苯甲醇选择氧化性能的研究

Selective Oxidation of Benzyl Alcohol Using Dodecatungstophosphate as Catalyst

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