TiO2/Fe2O3纳米复合材料的制备及光催化性能

doi:10.12422/j.issn.1672-6952.2023.04.001

摘要/Abstract

摘要：

分别以Fe(NO₃)₃?9H₂O和钛酸四丁酯为铁源和钛源，以HF、HAc、NH₄F、NH₃?H₂O、H₂O₂为形貌控制剂，通过沉淀分离法联合溶胶?凝胶法制备了不同形貌的TiO₂/Fe₂O₃纳米复合材料。用X?射线粉末衍射仪（XRD）和场发射扫描电子显微镜（FESEM）对TiO₂/Fe₂O₃样品的结构和形貌进行了分析，并探究了所合成的TiO₂/Fe₂O₃纳米复合材料在紫外光照射条件下对亚甲基蓝（MB）的降解性能。结果表明，当以NH₃?H₂O为形貌控制剂时，制备的NH₃?H₂O?TiO₂/Fe₂O₃纳米复合材料对MB的降解效果最好（82.9%），其光催化活性分别是HF?TiO₂/Fe₂O₃（82.5%）、H₂O₂?TiO₂/Fe₂O₃（75.7%）、NH₄F?TiO₂/Fe₂O₃（72.9%）、HAc?TiO₂/Fe₂O₃（71.8%）、TiO₂（53.1%）、Fe₂O₃（23.1%）和空白样品（6.4%）的1.00、1.10、1.14、1.15、1.56、3.57倍和12.95倍，这归因于其较大的比表面积、梭形形貌、最高的结晶度和合适的异质结结构的协同作用。

关键词: 纳米复合物, 沉淀分离法, 溶胶?凝胶法, 光催化性能

Abstract:

TiO₂/Fe₂O₃ nanocomposites with different morphologies were prepared by precipitation separation method combined with sol?gel method using Fe(NO₃)₃?9H₂O and tetrabutyl titanate as iron and titanium sources, and HF, HAc, NH₄F, NH₃?H₂O, H₂O₂ as morphology control agents, respectively. The structure and morphology of the TiO₂/Fe₂O₃samples were characterized by X?ray powder diffraction (XRD) and field emission scanning electron microscope (FESEM), and the degradation performance of the TiO₂/Fe₂O₃ nanocomposites for methylene blue under UV?light irradiation condition was investigated. The results show that the NH₃?H₂O?TiO₂/Fe₂O₃ nanocomposites prepared with NH₃?H₂O as the morphology control agent have the best degradation effect on MB, with a degradation rate of 82.9%, which is approximately 1.00, 1.10, 1.14, 1.15, 1.56, 3.57, 12.95 times larger than that of HF?TiO₂/Fe₂O₃(82.5%), H₂O₂?TiO₂/Fe₂O₃(75.7%), NH₄F?TiO₂/Fe₂O₃(72.9%), HAc?TiO₂/Fe₂O₃(71.8%), TiO₂(53.1%), Fe₂O₃(23.1%) and blank (6.4%) samples, respectively. This is attributed to the synergistic effect of its large specific surface area, spindle morphology, highest crystallinity and suitable heterojunction structure.

Key words: Nanocomposite, Precipitation separation, Sol?gel method, Photocatalytic activity

中图分类号:

O643.36

杜意恩, 杨召弟, 李玉梅. TiO₂/Fe₂O₃纳米复合材料的制备及光催化性能[J]. 辽宁石油化工大学学报, 2023, 43(4): 1-7.

Yien Du, Zhaodi Yang, Yumei Li. Synthesis and Photocatalytic Performance of TiO₂/Fe₂O₃Composites[J]. Journal of Liaoning Petrochemical University, 2023, 43(4): 1-7.

图/表 6

参考文献 34

1	Du P F， Song L X， Xiong J， et al. Photocatalytic degradation of Rhodamine B using electrospunTiO₂ and ZnO nanofibers： A comparative study［J］. Journal of Materials Science， 2013， 48：8386⁃8392.
2	Shannon M A， Bohn P W， Elimelech M， et al. Science and technology for water purification in the coming decades［J］. Nature， 2008， 452：301⁃310.
3	Grant S B， Saphores J D， Feldman D L， et al. Taking the "Waste" out of “Wastewater” for human water security and ecosystem sustainability［J］. Science， 2012， 337（6095）：681⁃686.
4	Han F， Kambala V S R， Srinivasan M， et al. Tailored titanium dioxide photocatalysts for the degradation of organicdyes in wastewater treatment： A review［J］. Applied Catalysis A： General， 2009， 359：25⁃40.
5	Sookhakiana M， Amina Y M， Basirunb W J. Hierarchically ordered macro⁃mesoporous ZnS microsphere with reduced graphene oxide supporter for a highly efficient photodegradation of methylene blue［J］. Applied Surface Science， 2013， 283：668⁃677.
6	Chkirida S，Zari N， Achour R， et al. Effect of iron doped titanium oxide encapsulated inalginate on photocatalytic activity for the removalof dye pollutants［J］. RSC Advances， 2020， 10：22311⁃22317.
7	Xie M Z， Meng Q Q， Luan P， et al. Synthesis of mesoporous TiO₂⁃coupled Fe₂O₃ as efficient visible nano⁃photocatalysts for degrading colorless pollutants［J］. RSC Advances， 2014， 4： 52053⁃52059.
8	樊雪敏，白春华，李光辉，等.纳米二氧化钛光催化剂共掺杂的研究进展［J］. 无机盐工业， 2016， 48（10）： 7⁃10.
9	李海燕，龚丹，曾庆福. TiO₂光催化降解染料中氮元素的矿化过程分析［J］.环境化学， 2013， 32（10）： 1846⁃1850.
10	Nakata K， Ochiai T， Murakami T， et al. Photoenergy conversion with TiO₂ photocatalysis： New materials and recent applications［J］. Electrochimica Acta， 2012， 84：103⁃111.
11	Liu G， Yang H G， Pan J， et al. Titanium dioxide crystals with tailored facets［J］.Chemical Reviews， 2014， 114：9559⁃9612.
12	Liu J F， Liu B， Ren Y， et al. Hydrogenated nanotubes/nanowires assembled from TiO₂ nanoflakes with exposed ｛111｝ facets： Excellent photo⁃catalytic CO₂ reduction activity and charge separation mechanism between （111） and （-1-1-1）polar surfaces［J］. Journal of Materials Chemistry A， 2019， 7：14761⁃14775.
13	Schneider J， Matsuoka M， Takeuchi M， et al. Understanding TiO₂ photocatalysis mechanism and materials［J］.Chemical Reviews，2014， 114： 9919⁃9986.
14	Mei Q F， Zhang F Y， Wang N， et al. TiO₂/Fe₂O₃heterostructures with enhanced photocatalytic reduction of Cr（Ⅵ） under visible lightirradiation［J］. RSC Advances， 2019， 9： 22764⁃22771.
15	Low J X， Yu J G， Jaroniec M， et al. Heterojunction photocatalysts［J］. Advanced Materials， 2017， 29： 1601694.
16	菅盘铭，夏亚穆，李德宏，等. 掺杂TiO₂纳米粉的合成、表征及催化性能研究［J］.催化学报， 2001， 22（2）： 161⁃164.
17	Wang T， Yang G D， Liu J， et al.Orthogonal synthesis， structural characteristics， and enhanced visible⁃light photocatalysis of mesoporous Fe₂O₃/TiO₂heterostructured microspheres［J］. Applied Surface Science， 2014， 311：314⁃323.
18	王丹军，李东升，郭莉，等. 球形α⁃Fe₂O₃纳米粉体的超声水解法合成与表征［J］. 无机化学学报，2006， 22 （7）： 1317⁃1320.
19	Liao S H， Li Y L， Jen T H， et al. Multiple functionalities of polyfluorene grafted with metal ion⁃intercalated crown ether as an electron transport layer for bulk⁃heterojunction polymer solar cells： Optical interference， hole blocking， interfacial dipole， and electron conduction［J］. Journal of the American Chemical Society， 2012， 134：14271⁃14274.
20	宋继梅.光催化降解处理印染废水研究进展［J］.印染助剂， 2018， 35（9）： 5⁃9.
21	徐家通，陈小泉，朱红玲，等. 纳米α⁃Fe₂O₃/TiO₂光催化剂的制备及其光催化性能研究［J］.化工新型材料， 2020， 48（3）：197⁃202.
22	丁士文，李梅，王利勇，等. 微波反应制备纳米TiO₂/Fe₂O₃复合材料及其光催化性能［J］. 河北大学学报（自然科学版），2005， 25（1）：38⁃42.
23	付文，李美书，王丽. TiO₂/Fe₂O₃光降解茜素红溶液［J］. 应用化工， 2016， 45（3）：466⁃469.
24	梁凯，唐丽永，李国华. TiO₂/α⁃Fe₂O₃和TiO₂/α⁃FeOOH纳米材料的制备与表征［J］. 人工晶体学报， 2011， 40（4）： 1011⁃1016.
25	李银辉，卢爱党，韩健，等.TiO₂⁃α⁃Fe₂O₃复合材料的制备以及对水体中Cu（Ⅱ）离子的净化［J］.河北工业大学学报， 2016， 45（1）： 80⁃84.
26	Liao Y L， Que W X， Jia Q Y， et al. Controllable synthesis of brookite/anatase/rutile TiO₂nanocomposites andsingle⁃crystalline rutile nanorodsarray［J］. Journal of Materials Chemistry， 2012， 22：7937⁃7944.
27	Ohya T， Nakayama A， Ban T， et al. Synthesis and characterization of halogen⁃free， transparent， aqueous colloidal titanate solutions from titaniumalkoxide［J］.Chemistry of Materials， 2002，14：3082⁃3089.
28	Zhang H M， Wang Y， Liu P R， et al. Anatase TiO₂ crystal facet growth： Mechanistic role of hydrofluoric acid and photoelectrocatalytic activity［J］. ACS Applied Materials & Interfaces，2011， 3：2472⁃2478.
29	杜意恩，牛宪，李万喜，等. 高活性晶面锐钛矿型TiO₂纳米材料的溶剂热法制备及其光催化性能［J］. 无机化学学报， 2021， 37（10）：1753⁃1763.
30	Liu M， Li H M， Zeng Y S， et al. Anatase TiO₂ single crystals with dominant｛0 0 1｝facets： Facile fabrication from Ti powders and enhanced photocatalytical activity［J］. Applied Surface Science， 2013， 274：117⁃123.
31	Feng J Y， Yin M C， Wang Z Q， et al. Facile synthesis of anatase TiO₂ mesocrystal sheets with dominant ｛001｝ facets based on topochemical conversion［J］. CrystEngComm， 2010， 12：3425⁃3429.
32	杜意恩，帖鑫龙，马文香，等. 水热法制备TiO₂纳米晶及其光催化性能研究［J］.海南师范大学学报（自然科学版）， 2022， 35（1）：31⁃38.
33	Zha C Y， Shen L M， Zhang X Y， et al. Double⁃sided brush⁃shaped TiO₂ nanostructure assemblies with highly ordered nanowires for dye⁃sensitized solar cells［J］. ACS Applied Materials & Interfaces， 2014， 6：122⁃129.
34	李杰，方可欣，姚丽珠. CNTs/Bi₁₂O₁₇Cl₂光催化剂的制备及其光降解罗丹明B 性能［J］. 辽宁石油化工大学学报， 2021， 41（6）：42⁃47.

催化剂	方程	R²	k×10²/min^-1
空白	y=0.000 5x+0.005 2	0.975 7	0.05
Fe₂O₃	y=0.001 8x+0.012 5	0.987 7	0.18
TiO₂	y=0.006 2x+0.073 4	0.959 8	0.62
HAc⁃TiO₂/Fe₂O₃	y=0.010 5x+0.078 7	0.988 4	1.05
NH₄F⁃TiO₂/Fe₂O₃	y=0.010 9x-0.001 1	0.995 0	1.09
H₂O₂⁃TiO₂/Fe₂O₃	y=0.011 9x+0.023 2	0.995 9	1.19
HF⁃TiO₂/Fe₂O₃	y=0.013 7x+0.015 7	0.991 7	1.37
NH₃•H₂O⁃TiO₂/Fe₂O₃	y=0.014 4x-0.066 2	0.988 5	1.44

催化剂	方程	R²	k×10²/min^-1
空白	y=0.000 5x+0.005 2	0.975 7	0.05
Fe₂O₃	y=0.001 8x+0.012 5	0.987 7	0.18
TiO₂	y=0.006 2x+0.073 4	0.959 8	0.62
HAc⁃TiO₂/Fe₂O₃	y=0.010 5x+0.078 7	0.988 4	1.05
NH₄F⁃TiO₂/Fe₂O₃	y=0.010 9x-0.001 1	0.995 0	1.09
H₂O₂⁃TiO₂/Fe₂O₃	y=0.011 9x+0.023 2	0.995 9	1.19
HF⁃TiO₂/Fe₂O₃	y=0.013 7x+0.015 7	0.991 7	1.37
NH₃•H₂O⁃TiO₂/Fe₂O₃	y=0.014 4x-0.066 2	0.988 5	1.44

[1]	王立福, 卢汇嘉, 许航, 包鹏伟, 万一行, 荀瑞, 张重学, 王利娟. 溶胶⁃凝胶法合成钛酸锌锂负极材料[J]. 辽宁石油化工大学学报, 2024, 44(1): 21-28.
[2]	王韵淇, 李珊珊, 汤梦蝶, 刘闯, 柳畅, 付琦, 王志猛, 赵荣祥. OA⁃ZnCl₂/SG催化剂的合成及其氧化脱硫性能[J]. 辽宁石油化工大学学报, 2022, 42(4): 11-16.

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