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制备方法对La 2O 2CO 3/ZnO催化乙醇脱氢性能的影响
屈鑫茹, 薄德臣, 耿忠兴, 白国玉, 刘冬梅
石油化工高等学校学报    2025, 38 (4): 66-74.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2025.04.009
摘要612)   HTML5)    PDF (2470KB)(171)    收藏

针对乙醇催化脱氢制备乙醛的反应,现有催化剂存在选择性受限的问题,特别是在高效生成乙醛方面表现不佳,部分催化剂因酸度过高而阻碍脱氢过程。因此,开发具有表面碱性的新型高性能催化剂至关重要。通过共沉淀法与溶液燃烧法分别制备了La2O2CO3/ZnO?a和La2O2CO3/ZnO?b两种复合催化剂,通过改变沉淀pH、老化时间、煅烧温度、煅烧时间等条件对催化剂性能进行评价,确定了催化剂的最佳制备条件;利用扫描电镜、透射电镜、X射线衍射、CO2程序升温脱附等手段,深入探究了催化剂的晶相、形貌、表面碱性及其与催化性能的关系;在最佳催化剂上考察了乙醇脱氢反应合成乙醛的最佳工艺条件。结果表明,共沉淀法的最佳制备条件:沉淀pH为9.0,老化时间为12.0 h,nLa/nZn=1.0,煅烧温度为600 ℃;溶液煅烧法的最佳制备条件:煅烧时间为5.0 h,煅烧温度为550 ℃,nLa/nZn=1.0;当体积空速为1.0 h-1、反应压力为1.0 MPa、反应温度为190 ℃时,La2O2CO3/ZnO?a上乙醛的收率最高,为57.60%。

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Y分子筛的氢转移反应性能及其调控机制
李志颖, 杜晓辉, 郑云锋, 耿忠兴, 秦玉才, 高雄厚, 宋丽娟
石油化工高等学校学报    2024, 37 (5): 38-45.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2024.05.005
摘要1082)   HTML9)    PDF (2784KB)(160)    收藏

利用原位红外光谱技术考察了HY分子筛和镧离子改性Y(LaHY)分子筛的氢转移反应性能;结合分子筛晶体结构、织构性质和酸性质等表征数据,探讨了稀土改性以及水热处理对Y分子筛氢转移反应性能的调控机制。结果表明,Y分子筛的Brønsted(B)酸密度和强酸强度减弱,同时落位于超笼中的稀土物种形成弱Lewis(L)酸位,超笼中B酸和L酸位点的协同作用促进了氢转移反应的发生;经过水热处理,HY-LH和LaHY-LH分子筛的总酸量显著减少,同时超笼中与稀土物种有关的L酸中心完全消失,显著降低了HY分子筛氢转移反应性能。研究成果可为深入理解催化裂化反应过程中氢转移反应的规律,以及调控烯烃产物选择性和抑制结焦失活等提供理论指导。

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