Pt/γ⁃Al2O3催化剂低温催化甲醇氧化研究

doi:10.12422/j.issn.1672-6952.2023.06.007

辽宁石油化工大学学报 ›› 2023, Vol. 43 ›› Issue (6): 44-47.DOI: 10.12422/j.issn.1672-6952.2023.06.007

• 材料科学与新能源（氢能技术研究） • 上一篇下一篇

Pt/γ⁃Al₂O₃催化剂低温催化甲醇氧化研究

高伟¹(), 曾欣², 李金晓¹, 杨春花¹, 王雅琪¹, 李谡民¹, 吕爽¹, 潘立卫¹()

^1.大连大学环境与化学工程学院，辽宁大连 116622
^2.中国石油天然气股份有限公司天然气销售湖北分公司，湖北武汉 430077

收稿日期:2023-07-27 修回日期:2023-10-08 出版日期:2023-12-25 发布日期:2023-12-30
通讯作者: 潘立卫
作者简介:高伟（1998⁃），男，硕士研究生，从事重整制氢、催化方面的研究；E⁃mail：gw13153698227@163.com。
基金资助:
国家重点研发计划项目(2020YFB1506301);大连市科技创新基金项目(2022JJ12GX021)

Preparation of Pt/γ⁃Al₂O₃ by Rotary Microemulsion Method for Catalytic Oxidation of Methanol

Wei GAO¹(), Xin ZENG², Jinxiao LI¹, Chunhua YANG¹, Yaqi WANG¹, Sumin LI¹, Shuang LÜ¹, Liwei PAN¹()

^1.School of Environmental and Chemical Engineering，Dalian University，Dalian Liaoning 116622，China
^2.PetroChina Natural Gas Sales Hubei Branch，Wuhan Hubei 430077，China

Received:2023-07-27 Revised:2023-10-08 Published:2023-12-25 Online:2023-12-30
Contact: Liwei PAN

摘要/Abstract

摘要：

在甲醇自热重整反应中，所需的热量由甲醇氧化反应提供，因此甲醇氧化催化剂的活性直接影响氢气的产率。Pt/γ?Al₂O₃催化剂因其较高的反应活性而被广泛关注，但其稳定性较差，Pt活性中心易团聚。为了解决上述问题，采用旋蒸微乳法制备Pt/γ?Al₂O₃催化剂，通过BET、XRD等方法对Pt/γ?Al₂O₃催化剂进行了表征，并考察了环己烷质量分数、PEG?600（聚乙二醇600）与正丁醇的质量比对催化甲醇氧化活性的影响。结果表明，旋蒸微乳法可提高活性组分的分散度和利用率；通过改变环己烷质量分数、PEG?600与正丁醇的质量比，可使活性组分Pt均匀、牢固地负载在γ?Al₂O₃上，提高催化剂的抗烧结能力；在环己烷质量分数为50%、PEG?600与正丁醇的质量比为3∶7的条件下制备的Pt/γ?Al₂O₃催化剂，催化甲醇氧化活性可达88%。

关键词: 甲醇氧化, 旋蒸微乳法, 自热重整, 催化氧化, Pt基催化剂

Abstract:

In the methanol autothermal reforming reaction, the required heat is provided by the methanol oxidation reaction, so the activity of the methanol oxidation catalyst directly affects the yield of hydrogen. Pt/γ?Al₂O₃ catalysts have attracted wide attention because of its high reactivity, but their stability is poor, and the Pt activity center is easy to agglomerate. In order to solve the above problems, Pt/γ?Al₂O₃ catalysts were prepared by rotary microemulsion, and Pt/γ?Al₂O₃ catalysts were characterized by BET, XRD and other methods, and the effects of cyclohexane mass fraction, mass ratio of PEG?600 and n?butanol on the oxidation activity of methanol were investigated. The results show that the microemulsion method could improve the dispersion and utilization rate of the active components. By changing the mass fraction of cyclohexane and the mass ratio of PEG?600 to n?butanol, the active component Pt can be uniformly and firmly loaded on γ?Al₂O₃, and the sintering resistance of the catalyst can be improved. The Pt/γ?Al₂O₃ catalyst prepared under the condition of cyclohexane mass fraction of 50% and the mass ratio of PEG?600 to n?butanol is 3∶7, and the catalytic activity of methanol oxidation can reach 88%.

Key words: Methanol oxidation, Rotary microemulsion method, Self?heating reforming, Catalytic oxidation, Pt?based catalysts

中图分类号:

高伟, 曾欣, 李金晓, 杨春花, 王雅琪, 李谡民, 吕爽, 潘立卫. Pt/γ⁃Al₂O₃催化剂低温催化甲醇氧化研究[J]. 辽宁石油化工大学学报, 2023, 43(6): 44-47.

Wei GAO, Xin ZENG, Jinxiao LI, Chunhua YANG, Yaqi WANG, Sumin LI, Shuang LÜ, Liwei PAN. Preparation of Pt/γ⁃Al₂O₃ by Rotary Microemulsion Method for Catalytic Oxidation of Methanol[J]. Journal of Liaoning Petrochemical University, 2023, 43(6): 44-47.

图/表 6

参考文献 18

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γ⁃Al₂O₃及催化剂	比表面积/(m²·g^－1)	孔体积/(cm³·g^－1)	平均孔径/nm
γ⁃Al₂O₃	195.2	0.473 6	9.700
催化剂a	196.3	0.408 1	8.310
催化剂b	193.7	0.441 3	9.110
催化剂c	178.8	0.447 8	10.020
催化剂d	181.2	0.474 4	10.470
催化剂e	181.4	0.469 3	10.350

γ⁃Al₂O₃及催化剂	比表面积/(m²·g^－1)	孔体积/(cm³·g^－1)	平均孔径/nm
γ⁃Al₂O₃	195.2	0.473 6	9.700
催化剂a	196.3	0.408 1	8.310
催化剂b	193.7	0.441 3	9.110
催化剂c	178.8	0.447 8	10.020
催化剂d	181.2	0.474 4	10.470
催化剂e	181.4	0.469 3	10.350

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Pt/γ⁃Al₂O₃催化剂低温催化甲醇氧化研究

Preparation of Pt/γ⁃Al₂O₃ by Rotary Microemulsion Method for Catalytic Oxidation of Methanol

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催化剂	m(PEG⁃600)/m(正丁醇)	w(环己烷)/%
a	1∶9	50
b	2∶8	50
c	3∶7	50
d	3∶7	90
e	3∶7	30

催化剂	m(PEG⁃600)/m(正丁醇)	w(环己烷)/%
a	1∶9	50
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c	3∶7	50
d	3∶7	90
e	3∶7	30