运用量子化学计算和波函数分析方法，从理论上研究了三角形大环金（I）?联苯配合物异构体（MPP）的电子结构和光化学性质，探究了其线性与非线性光谱的物理机制；通过最高已占轨道（HOMO）?最低未占轨道（LUMO）分子轨道分析，以及态密度（DOS）、单光子吸收光谱（OPA）、静态及280 nm的共振拉曼光谱等线性光谱进行表征，揭示了MPP的电子激发特性与分子振动对线性光谱的调控规律；基于电荷差分密度图（CDD）和跃迁密度矩阵（TDM）的可视化方法研究了MPP的电子激发特性，明确了电荷转移和局域激发现象对光学响应的影响；通过计算分子（超）极化率表征MPP的非线性光谱核心物理特征，研究了其非线性光学响应规律。结果表明，MPP 线性光谱在280 nm 处存在强吸收峰，且分子振动模式对拉曼光谱特征具有显著的调控作用；在非线性光学方面则具有显著的非线性各向异性特征，并且（超）极化率随波长的增加而减小。
