Study on the Causes of Hydrogen Sulfide Generation in Daqing Longxi Low⁃Permeability Reservoir Development

doi:10.12422/j.issn.1006-396X.2024.05.004

Abstract

Abstract:

During the development of the Fuyu oil reservoir in the Longxi block of Daqing,hydrogen sulfide (H₂S) was discovered and exceeded the threshold value (15.0 mg/m³), but its generation mechanism is still unclear. To investigate this, the mechanism of H?S generation in the Longxi block formation was investigated through laboratory experiments on H?S generation,combined with numerical simulations using PHREEQC and CMG software.The results show that the mechanism of H₂S generation in high?temperature reservoirs (100~125 ℃) is sulfate thermochemical reduction reaction, with viscosity of H₂S generated ranges from 3.20 mg/m³ to 6.10 mg/m³.In low?temperature reservoirs (≤60 ℃),the mechanism of H₂S generation is sulfate?reducing bacteria reduction reaction,with a maximum H₂S viscosity of up to 29.70 mg/m3.Fracturing fluid reduces the temperature in the near?wellbore zone, promoting SRB proliferation, and the viscosity of H₂S generated in a short time increases by 7.5 times compared to the sulfate?reducing bacteria reduction reaction in produced water. The mass concentrations of H₂S generated by the reaction of 1 m³ acid with the core and plug containing 0.80 mol FeS are 3 330.69 mg/m³ and 11 466.75 mg/m³,respectively. Therefore, fracturing and acidification are the main mechanisms for the generation of H₂S during the development of the Fuyu oil reservoir in the Longxi block.

Key words: Hydrogen sulfide, Sulfate?reducing bacteria, Sulfate thermochemical reduction reaction, Fracturing fluid, Acidification, Formation temperature

摘要：

在大庆龙西区块扶余油层开发过程中发现，该扶余油层中含硫化氢（H₂S）且存在其质量浓度超过阈限值（15.0 mg/m³）的情况，但其生成H₂S机制尚不明确。采用室内H₂S生成机理实验与基于PHREEQC和CMG软件的数值模拟相结合的方法，开展了龙西区块地层生成H₂S的机理研究。结果表明，高温储层（100~125 ℃）生成H₂S的机理为硫酸盐热化学还原反应，H₂S的质量浓度为3.20~6.10 mg/m³；低温储层（≤60 ℃）生成H₂S的机理为硫酸盐还原菌（SRB）还原反应，H₂S的质量浓度最高可达29.70 mg/m³；压裂液通过降低近井地带温度，促进了SRB的繁殖，短时间内生成的H₂S质量浓度较采出水中SRB生物还原反应提高了7.5倍；1 m³酸液与0.80 mol FeS的岩心和堵塞物反应生成H₂S的质量浓度分别为3 330.69、11 466.75 mg/m³。因此，压裂和酸化是龙西区块扶余油层开发生成H₂S的主要机理。

关键词: 硫化氢, 硫酸盐还原菌, 硫酸盐热化学还原反应, 压裂液, 酸化, 地层温度

CLC Number:

TE991

Hongyu SUN, Liguo ZHONG, Hailong ZHANG, Qingxiang LIN, Kexin WANG, Guang YANG, Yucai YANG. Study on the Causes of Hydrogen Sulfide Generation in Daqing Longxi Low⁃Permeability Reservoir Development[J]. Journal of Petrochemical Universities, 2024, 37(5): 28-37.

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Figures/Tables 15

Table 1 Physical properties of crude oil and mass fraction of major elements

黏度（50 ℃）/

（mPa·s）

密度/（g

⋅

Table 1 Physical properties of crude oil and mass fraction of major elements

黏度（50 ℃）/

（mPa·s）

密度/（g

⋅

cm^-3）

质量分数/%

62.6

0.886

82.45

13.94

1.06

0.08

0.02

Table 2 The quantity of SRB and the concentration of H2S produced in different culture systems

时间/h	底物类型	反应温度/℃	SRB数量/(个 $⋅$ mL^-1)	$ρ$ （H₂S）/（mg $⋅$ m^-3）
12	采出水	30	75	5.8
		40	150	9.5
		50	95	7.5
		60	65	4.0
		70	0	0
	压裂液	30	950	43.5
		40	2 000	60.8
		50	1 100	49.9
		60	600	29.7
		70	0	0
24	采出水	30	150	8.9
		40	250	18.4
		50	200	15.0
		60	110	8.1
		70	0	0
	压裂液	30	1 600	36.9
		40	4 500	78.1
		50	3 000	69.7
		60	1 150	52.2
		70	0	0
36	采出水	30	250	21.0
		40	600	30.8
		50	450	29.7
		60	200	18.4
		70	0	0
	压裂液	30	2 500	64.8
		40	11 500	106.3
		50	7 500	95.0
		60	2 000	62.8
		70	0	0

Table 2 The quantity of SRB and the concentration of H2S produced in different culture systems

时间/h	底物类型	反应温度/℃	SRB数量/(个 $⋅$ mL^-1)	$ρ$ （H₂S）/（mg $⋅$ m^-3）
12	采出水	30	75	5.8
		40	150	9.5
		50	95	7.5
		60	65	4.0
		70	0	0
	压裂液	30	950	43.5
		40	2 000	60.8
		50	1 100	49.9
		60	600	29.7
		70	0	0
24	采出水	30	150	8.9
		40	250	18.4
		50	200	15.0
		60	110	8.1
		70	0	0
	压裂液	30	1 600	36.9
		40	4 500	78.1
		50	3 000	69.7
		60	1 150	52.2
		70	0	0
36	采出水	30	250	21.0
		40	600	30.8
		50	450	29.7
		60	200	18.4
		70	0	0
	压裂液	30	2 500	64.8
		40	11 500	106.3
		50	7 500	95.0
		60	2 000	62.8
		70	0	0

Table 3 Analysis results of mineral composition of core of Fuyu reservoir in Longxi block

w（石英）/%	w（钾长石)/%	w（斜长石）/%	w（方解石）/%	w（黄体矿）/%	w（其余矿物）/%
33.60	6.20	28.25	1.80	0.55	29.60

Table 4 Analysis results of plug composition near wellbore in Longxi block

w（CaCO₃）/%	w（Mg(OH)₂）/%	w（FeCO₃）/%	w（FeS）/%	w（Fe(OH)₃）/%	w（酸不溶物）/%
7.20	0.90	8.70	30.70	1.40	51.10

Fig.1 The influence of Fes content on H2S concentration and pH in the reaction of acid with core and plug

Fig.2 The curve of H2S mass concentration produced by the reaction of acid with FeS at different pH and temperature

Table 5 The type and mass concentration of the gases produced by thermochemical reduction of sulfate

压力/MPa	反应温度/℃	$ρ$ （H₂S）/（mg $⋅$ m^-3）	$ρ$ （CO)/（mg $⋅$ m^-3）	$ρ$ （CO₂)/（mg $⋅$ m^-3）
8	80	0	22.5	0
	100	4.2	52.5	628.6
	120	6.1	115.0	1 296.6
10	80	0	20.0	0
	100	3.8	47.5	471.5
	120	5.4	106.3	1 060.8
15	80	0	15.0	0
	100	3.2	37.5	392.9
	120	4.3	100.0	864.4

Table 5 The type and mass concentration of the gases produced by thermochemical reduction of sulfate

压力/MPa	反应温度/℃	$ρ$ （H₂S）/（mg $⋅$ m^-3）	$ρ$ （CO)/（mg $⋅$ m^-3）	$ρ$ （CO₂)/（mg $⋅$ m^-3）
8	80	0	22.5	0
	100	4.2	52.5	628.6
	120	6.1	115.0	1 296.6
10	80	0	20.0	0
	100	3.8	47.5	471.5
	120	5.4	106.3	1 060.8
15	80	0	15.0	0
	100	3.2	37.5	392.9
	120	4.3	100.0	864.4

Fig.3 Pathways of hydrothermal cleavage of thiophene compounds

Fig.4 Test results of crude oil sulfide types in A well

Table 6 Mass concentration of gas generated by hydrothermal cracking reaction of crude oil in Fuyu reservoir in Longxi block

压力/ MPa	反应温度/℃	$ρ$ （H₂S）/（mg $⋅$ m^-3）	$ρ$ （CO）/（mg $⋅$ m^-3）	$ρ$ （CO₂）/（mg $⋅$ m^-3）
8	100	0	40.0	57.6
	120	0	82.5	118.9
	140	7.5	107.5	154.9
	160	20.0	243.8	351.2
10	100	0	30.0	43.2
	120	0	75.0	108.1
	140	5.0	97.5	140.5
	160	15.6	231.3	333.2
15	100	0	17.5	25.2
	120	0	67.5	97.3
	140	3.2	92.5	133.3
	160	13.8	220.0	317.0

Table 6 Mass concentration of gas generated by hydrothermal cracking reaction of crude oil in Fuyu reservoir in Longxi block

压力/ MPa	反应温度/℃	$ρ$ （H₂S）/（mg $⋅$ m^-3）	$ρ$ （CO）/（mg $⋅$ m^-3）	$ρ$ （CO₂）/（mg $⋅$ m^-3）
8	100	0	40.0	57.6
	120	0	82.5	118.9
	140	7.5	107.5	154.9
	160	20.0	243.8	351.2
10	100	0	30.0	43.2
	120	0	75.0	108.1
	140	5.0	97.5	140.5
	160	15.6	231.3	333.2
15	100	0	17.5	25.2
	120	0	67.5	97.3
	140	3.2	92.5	133.3
	160	13.8	220.0	317.0

Fig.5 Schematic diagram of the formation of hydrogen sulfide in Longxi block

Fig.6 Temperature variation diagram at different positions from the bottom of the fracturing wells (12 h stiling time)

Fig.7 The change cures in SRB and H2S mass concentration during fracturing

Table 7 Experimental test results of H2S reduction with the combination of alkanol amine desulfurizer A

$ρ$ （复配醇胺脱硫剂A）/（mg $⋅$ m^-3）	储层温度/℃	$ρ$ （H₂S）/（mg $⋅$ m^-3）
$ρ$ （复配醇胺脱硫剂A）/（mg $⋅$ m^-3）	储层温度/℃	反应前	反应后
100	30	14.4	0
	60	14.4	0
	90	14.4	0
	30	72.1	0
	60	72.1	3.7
	90	72.1	15.1
	30	144.1	22.8
	60	144.1	32.6
	90	144.1	78.1
250	30	14.4	0
	60	14.4	0
	90	14.4	0
	30	72.1	0
	60	72.1	0
	90	72.1	0
	30	144.1	8.8
	60	144.1	23.5
	90	144.1	33.7
500	30	14.4	0
	60	14.4	0
	90	14.4	0
	30	72.1	0
	60	72.1	0
	90	72.1	0
	30	144.1	0
	60	144.1	0
	90	144.1	0

Table 7 Experimental test results of H2S reduction with the combination of alkanol amine desulfurizer A

$ρ$ （复配醇胺脱硫剂A）/（mg $⋅$ m^-3）	储层温度/℃	$ρ$ （H₂S）/（mg $⋅$ m^-3）
$ρ$ （复配醇胺脱硫剂A）/（mg $⋅$ m^-3）	储层温度/℃	反应前	反应后
100	30	14.4	0
	60	14.4	0
	90	14.4	0
	30	72.1	0
	60	72.1	3.7
	90	72.1	15.1
	30	144.1	22.8
	60	144.1	32.6
	90	144.1	78.1
250	30	14.4	0
	60	14.4	0
	90	14.4	0
	30	72.1	0
	60	72.1	0
	90	72.1	0
	30	144.1	8.8
	60	144.1	23.5
	90	144.1	33.7
500	30	14.4	0
	60	14.4	0
	90	14.4	0
	30	72.1	0
	60	72.1	0
	90	72.1	0
	30	144.1	0
	60	144.1	0
	90	144.1	0

Table 8 Bactericidal effect of different base liquid type and mass concentration of bactericide

基液	$ρ$ （杀菌剂）/（mg $⋅$ L^-1）	SRB数量/ (个 $⋅$ mL^-1)	杀菌率/%
采出水	0	400	-
	50	7	98.25
	100	0	100.00
	150	0	100.00
压裂液	0	6 000	-
	50	200	96.67
	100	0	100.00
	150	0	100.00

Table 8 Bactericidal effect of different base liquid type and mass concentration of bactericide

基液	$ρ$ （杀菌剂）/（mg $⋅$ L^-1）	SRB数量/ (个 $⋅$ mL^-1)	杀菌率/%
采出水	0	400	-
	50	7	98.25
	100	0	100.00
	150	0	100.00
压裂液	0	6 000	-
	50	200	96.67
	100	0	100.00
	150	0	100.00

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