吸附法提铀及提铀吸附剂的种类和性能强化策略

doi:10.12422/j.issn.1006-396X.2023.06.003

摘要/Abstract

摘要：

控制化石能源的使用、促进可替代新能源和清洁能源的发展，符合资源开发与环境保护协同发展的主题。核能作为一种能量密度高的绿色能源，其广泛应用可缓解我国的能源短缺问题。已探明的海水中铀资源约为陆地铀矿的1 000倍，海水提铀是确保铀资源长期供应及核能可持续发展的潜在方法。吸附法因吸附效率高、操作简单、成本低和绿色环保等优点成为海水中铀酰离子提取的有效方法之一，但面临诸多挑战，如海水中铀酰离子的浓度极低且以Ca₂UO₂(CO₃)₃或[UO₂(CO₃)₃]^4-的形式稳定存在、共存离子种类和数量较多等。因此，制备高性能吸附剂是实现海水提铀的关键。综述了海水提铀吸附剂的类型及其性能强化策略，以期设计海水提铀吸附剂提供帮助。

关键词: 海水提铀, 吸附法, 吸附剂的种类, 性能强化, 偕胺肟, 纳米纤维基吸附剂

Abstract:

Controlling the use of fossil fuels and promoting the development of alternative new and clean energy sources is consistent with the theme of synergistic development between resource development and environmental protection. As a green energy source with high energy density, nuclear energy can be widely applied to alleviate the energy shortage in our country. The proven uranium resource content in seawater is more than 1 000 times higher than that in uranium mines. Extracting uranium from seawater is a potential way to ensure the long?term supply of uranium resource and the sustainable development of nuclear power. Adsorption has emerged as one of the effective methods for extracting uranium from seawater due to its advantages of high adsorption efficiency, simple operation, low cost, and environmentally friendly. However, the adsorption faces a number of challenges when extracting uranium from seawater, such as the extremely low concentrations of uranium in seawater and their stable existence in the form of Ca₂UO₂(CO₃)₃ or [UO₂(CO₃)₃]^4-, as well as a large variety and quantity of coexisting ions. Therefore, the preparation of high?performance adsorbents to achieve efficient and selective separation and enrichment of uranium in seawater is one of the important research topics in the field of environmental science. In this review, the types of adsorbents for uranium extraction from seawater and the performance enhancement strategies of their properties are briefly introduced, with the aim of helping researchers in this field design promising adsorbents for practical seawater uranium extraction.

Key words: Uranium extraction from seawater, Adsorption, Types of adsorbents, Performance Enhancement, Amidoximes, Nanofiber based absorbent

中图分类号:

TQ028

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图/表 12

图1 COFs的结构、电荷转移及与铀酰离子作用示意图[27]

Fig.1 Schematic diagrams of the structures, charge transfer, and interaction with uranyl of COFs[27]

图2 PAF?AOs的合成示意图[29]

Fig.2 Scheme of synthesis for PAF?AOs[29]

表1 近几年报道的纳米纤维基吸附剂及其提铀性能

Table 1 Nanofiber?based adsorbents and their uranium extraction properties reported in recent years

类型	名称	吸附条件	吸附量/（mg·g^-1）	参考文献
无机型	NZVI/TiO₂	m/V=0.2 g/L，pH=7.0，t=2.0 h	122.30	[31]
	Mn₃O₄@sepiolite	m=50.0 mg，V=50.0 mL，pH=6.0，t=1.0 h	85.51	[32]
	PCNF	m=10.0 mg，V=20.0 mL，pH=6.0，t=2.0 h	512.80	[33]
	SrTiO₃/TiO₂	m=10.0 mg，V=10.0 mL，pH=4.0，t=3.0 h	127.10	[34]
有机型	PQAP	m=15.0 mg，V=5.0 L，pH=8.0，t=4.0 h	559.30	[35]
	CID NFs	m=10.0 mg，V=1.0 L，pH=6.0，t=70.0 h	342.50	[36]
	GPNB⁃BT	m=20.0 mg，V=50.0 mL，pH=5.5，t=12.0 h	170.00	[37]
	CNFs aerogel	m=5.0 mg，V=100.0 mL，pH=5.0，t=3.0 h	440.60	[38]
	SAN⁃NFs	m=20.0 mg，V=100.0 mL，pH=4.0，t=4.5 h	177.00	[39]
	PA⁃PAO/CS NFs	m=15.0 mg，V=5.0 L，pH=6.0，t=24.0 h	913.10	[30]
	BP@CNF⁃MOF	m=5.0 mg，V=1.0 L，pH=7.0，t=6.0 h	858.30	[40]
	PAO/Alg NFs	m=15.0 mg，V=5.0 L，pH=6.0，t=48.0 h	892.80	[41]
	PPLA	m=15.0 mg，V=5.0 L，pH=5.0，t=50.0 h	1 432.00	[42]
	PP	m=30.0 mg，V=0.5 L，pH=4.0，t=1.0 h	491.00	[43]
	SMON⁃PAO	m=10.0 mg，V=5.0 L，pH=7.0，t=30.0 h	1 089.00	[44]

图3 DNA?UEH的制备示意图及其与铀酰离子的结合机制[45]

Fig.3 Schematic of DNA?UEH preparation and its binding mechanism with uranium[45]

图4 将AO功能化纤维素纤维气凝胶包封在木细胞管胞内的结构图[46]

Fig.4 Structure of amidoxime cellulose fiber aerogel encapsulated in wood cell tracheid[46]

图5 AO功能化多级孔聚合物的结构图[50]（a）苯甲偕胺肟（b） 4-氨基苯甲偕胺肟（c） 2-氨基苯甲偕胺肟

Fig.5 Structure of amidoxime functionalized hierarchical porous polymers[50]

表2 已报道的用于选择性提铀而设计合成的功能单体

Table 2 Reported monomers designed and synthesized for selective uranium extraction

名称	吸附容量/（mg·g^-1）	最佳pH	参考文献
3, 5⁃二乙烯基苯腈	440.00	6.0	[50]
4⁃氨基⁃3, 5⁃二乙烯基苯腈	580.00	6.0	[50]
2⁃氨基⁃3, 5⁃二乙烯基苯腈	530.00	6.0	[50]
2⁃（3, 5⁃二乙烯基亚苄基）丙二腈	857.00	6.0	[51]
1⁃（3, 5⁃二溴苄基）⁃1H⁃咪唑⁃4, 5⁃二腈	504.00	6.0	[51]
2, 5⁃二乙烯基对苯二甲腈	1 070.00	6.0	[51]

图6 不同形貌Ni?Co LDO的结构及其与铀酰离子间作用机理[53]

Fig.6 Ni?Co LDO with different morphologies and their interaction mechanism with uranium[53]

图7 吸附剂的N2吸附?解吸等温线及孔性质 [56]

Fig.7 N2 adsorption and desorption isotherms and pore properties of adsorbents[56]

图8 吸附剂对铀酰离子的吸附容量[56]

Fig.8 The adsorption capacity for uranium of adsorbents[56]

图9 基于RAFT制备AO功能化吸附剂示意图[60]

Fig.9 Schematic diagram of preparation of amidoxime functionalized adsorbent based on RAFT[60]

图10 基于CIGP技术的AO功能化纤维吸附剂的制备示意图[62]

Fig.10 Schematic of preparation of AO functionalized fiber adsorbent based on CIGP[62]

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