研究与开发 栏目所有文章列表
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氨基功能化MXene载铁氧还原催化剂的性能研究
杨晨, 戴昀昆, 张云龙, 王振波, 赵磊
石油化工高等学校学报    2026, 39 (1): 20-26.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2026.01.003
摘要686)   HTML7)    PDF (2474KB)(76)    收藏

随着全球能源需求增长和环境问题日益严峻,开发高效、可持续的绿色能源技术成为研究重点。电池因其高能量密度和零碳排放特性备受关注,但其阴极缓慢的氧还原反应(ORR)及贵金属催化剂的高成本、低稳定性限制了其大规模应用。采用氨基功能化MXene作为载体负载酞菁铁(FePc),成功制备了NH2-MXene/FePc复合催化剂,系统研究了3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)添加量对催化剂结构及ORR性能的影响规律。结果表明,NH2-MXene/FePc-100催化剂展现出卓越的ORR活性,半波电位高达0.92 V,Tafel斜率为65.94 mV/dec,ORR过程中4电子步骤占主导;该催化剂在5 000次加速老化测试后,性能衰减仅约20 mV,表现出优异的稳定性;该催化剂组装的锌-空气电池展现出优异的性能,峰值功率密度达182.3 mW/cm2,比容量为774.7 mA·h/g,显著优于商业Pt/C催化剂。

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硼掺杂石墨相氮化碳的制备及其光解水制氢性能研究
凡纪鹏, 贺思璐, 邹菁, 王海涛
石油化工高等学校学报    2026, 39 (1): 27-35.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2026.01.004
摘要612)   HTML8)    PDF (2203KB)(167)    收藏

“双碳”战略对发展高效光催化制氢技术提出了迫切需求。石墨相氮化碳(g-C3N4)因成本低、稳定性好而备受关注,但存在可见光吸收能力不足及载流子快速复合等问题,严重制约了其产氢性能。通过以硼酸(H3BO3)为硼源的“H3BO3协同分段控温煅烧”策略,成功制备出硼掺杂g-C3N4(BCN);通过多种光电表征技术,系统探究了硼掺杂对g-C3N4能带结构与光电性能的影响。结果表明,适量的硼掺杂可有效调控g-C3N4的电子结构,提升其可见光吸收能力与光生载流子的分离效率;BCN-2∶5(H3BO3与CN的质量比为2∶5)样品在可见光下的析氢速率达1 507 μmol/(g·h)。这项研究对高效掺杂g-C?N?光催化剂的设计具有重要的指导意义。

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La(OH) 3/纤维素复合膜的制备及其磷/乳液同步分离性能
岳学杰, 吴昊楠, 张涛, 杨冬亚, 邱凤仙
石油化工高等学校学报    2026, 39 (1): 36-42.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2026.01.005
摘要524)   HTML4)    PDF (3624KB)(66)    收藏

在化工分离领域,开发能简便、快速地处理多组分工业废水的技术已成为显著发展趋势。然而,传统方法在应对乳化含磷废水时暴露出分离效率低下的问题。以纤维素膜为基底,原位生长La(OH)?纳米颗粒,构建可同步实现除磷和截留磷的复合膜,并对其进行了性能测试。结果表明,La(OH)?均匀锚定在纤维表面;水下超疏油与低油的黏附特性使其能分离各类油水乳液,达到99.2%的分离效率和1 210 L/(m2·h)的渗透通量;膜材料循环10次后仍保持较高的除磷及截留磷的性能。研究结果为下一代多组分工业废水的处理提供了易于规模化放大、可持续的新思路。

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大孔‑介孔等级孔Cu基催化剂对丁二烯选择性加氢性能研究
洪盈, 李子丹, 阮红星, 王婉仪, 黄传峰, 苏宝连, 王朝
石油化工高等学校学报    2026, 39 (1): 43-52.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2026.01.006
摘要412)   HTML5)    PDF (3698KB)(100)    收藏

当前商用Pd基催化剂价格昂贵,因此需要开发可替代性廉价金属催化剂。利用选择性刻蚀法,通过改变碱浓度设计合成了等级孔Cu基催化剂;结合X射线衍射、扫描电子显微镜、比表面积测试、压汞测试、N2O化学吸附测试等手段对其进行了表征。在气体空速为30 000 h-1V(氢气)/V(丙烯)/V(丁二烯)/V(氦气)=137∶98∶1∶196的条件下,研究了等级孔Cu基催化剂的加氢性能。结果表明,Cu基催化剂具有大孔(4~5 μm)?介孔(2~25 nm)的等级孔结构;等级孔Cu基催化剂的完全转化温度为105 ℃,远低于商业Cu粉(220 ℃),并且稳定性超180 h;孔结构的引入提高了催化剂活性面积,增加了Cu催化位点数目,并且保留了适当含量的Al物种,有助于维持催化剂的等级孔结构,增强Cu催化位点的抗失活性能。

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MOF衍生Zr掺杂CeO 2催化CO 2和甲醇合成碳酸二甲酯性能研究
陈思如, 陈奕文, 邓国成, 尹俊, 笪彪, 许杰, 薛冰, 王非
石油化工高等学校学报    2026, 39 (1): 53-63.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2026.01.007
摘要425)   HTML8)    PDF (2715KB)(98)    收藏

CO2转化为碳酸二甲酯(DMC)是一条具有前景的可持续合成与碳资源化利用路径。采用水热法合成了一系列金属有机框架(MOF)衍生的Zr掺杂CeO2催化剂,并将其用于CO2与CH3OH直接合成DMC的反应中,系统研究了不同Zr掺杂量(摩尔分数,下同)的CeO2催化剂对催化性能的影响,确定了催化剂的最优Zr掺杂量;利用X射线衍射、高分辨透射电子显微镜、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱等表征手段,探究了催化剂的晶相、形貌、表面化学价态及其与催化性能的关系;在使用Zr掺杂量为2%的Zr/CeO2催化剂的条件下,考察了CO2和CH3OH合成碳酸二甲酯的最佳工艺条件。结果表明,在温度为140 ℃、CO2初始压力为3 MPa、反应时间为2 h的条件下,Zr掺杂量为2%的Zr/CeO2催化剂展现出最高的CH3OH转化率和DMC生成量。

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粉煤灰衍生硅酸锂吸附剂CO 2捕集性能研究
易剑臣, 赵康佚, 胡迎超, 付瑞诚, 何海秋, 刘熙亚
石油化工高等学校学报    2026, 39 (1): 64-74.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2026.01.008
摘要436)   HTML4)    PDF (3224KB)(53)    收藏

化石燃料消耗导致的CO2排放引发了一系列环境问题,CO2 捕集与封存技术(CCS)备受关注。硅酸锂(Li4SiO4)吸附剂因吸附容量大、再生温度低和热稳定性好而极具潜力,但面临硅源成本高与循环性能不足的挑战。以廉价粉煤灰为硅源,采用固相合成法和浸渍沉淀法制备了Li4SiO4,并通过掺杂K2CO3对其进行了改性;通过XRF、XRD、SEM等测试方法,对材料进行了表征。结果表明,700 ℃固相法制备的吸附剂(LS?700)具有丰富的孔隙结构和高达1.584 2 m2/g的比表面积,吸附性能最优,10次循环后CO2吸附量保持在0.179 7 g/g;K2CO3掺杂使CO2吸附速率提高至0.054 5 g/(g?min),是未掺杂吸附剂的1.4倍;K2CO3与Li2CO3形成的低温共熔层促进了CO2的扩散并降低了反应活化能。该研究为低成本、高性能Li4SiO4吸附剂的开发提供了有效途径,对推进燃煤烟气CO2的高效捕集具有重要价值。

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纳米金/灌流硅胶复合微球的制备及催化还原4-硝基苯酚的性能研究
沈晓明, 屈舒, 郭俊芳
石油化工高等学校学报    2026, 39 (1): 75-82.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2026.01.009
摘要572)   HTML2)    PDF (1797KB)(30)    收藏

纳米金粒子(Au NPs)因其纳米尺寸效应和优异的催化性能,在催化芳硝基化合物的还原反应中具有广泛的应用前景,但易团聚的特性限制了其实际应用。以具有大孔、介孔和灌流孔的多级孔结构的灌流硅胶微球(PSM)为载体,对其表面进行巯基改性,并将改性后的PSM进一步与Au NPs复合,制备了纳米金/灌流硅胶复合微球(Au NPs/PSM);采用SEM、TEM、拉曼光谱、XRD等手段,对复合微球进行了表征;考察了Au NPs/PSM催化剂将4-硝基苯酚还原为4-氨基苯酚的性能。结果表明,Au NPs/PSM保留了灌流孔道,Au NPs在PSM表面均匀分散,平均粒径约为4.8 nm,负载量(质量分数)为2.72%;在30 ℃的温度下,该催化反应符合一级反应动力学特征,动力学速率常数为0.103 min-1;该复合微球表现出优异的催化活性、良好的稳定性和可循环使用性。

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钒源及煅烧温度对磷酸钒钠正极材料的影响
宋维健, 李萍, 李壮志, 赵嘉慧, 牛晓滨, 段晓霞, 吴振国
石油化工高等学校学报    2025, 38 (3): 54-65.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2025.03.006
摘要1339)   HTML10)    PDF (7811KB)(300)    收藏

磷酸钒钠(Na3V2(PO4)3,简称NVP)由于其较强的热稳定性和宽阔的钠离子传输通道,在钠离子电池的应用中具有独特优势。然而,价格昂贵的钒原料减弱了NVP在商业化发展中的关注度。以提钒工业上游产物NaVO3为钒源,利用固相法成功合成了NVP,并将其与以V2O5和NH4VO3为钒源、在不同煅烧温度下合成的NVP进行对比。结果表明,钒源对NVP的结构和形貌具有重要影响,并进一步影响电池的比容量和倍率性能;以NaVO3为钒源、在750 ℃合成的NVP展现出优异的电化学性能,在0.1 C下获得了较高的初始比容量(105.6 mA·h/g),并且在1.0、2.0、5.0 C下仍能保持101.5、99.9、92.9 mA·h/g的高比容量;在1.0 C下循环300圈后,可逆比容量达97.1 mA·h/g,容量保持率高达94.6%,在5.0 C下循环500圈后容量保持率仍达94.0%。这种基于简单高效且使用廉价原料的合成策略对NVP的规模化生产具有借鉴意义。

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Pt@Ni(OH) 2自支撑催化剂的制备及其电解水析氢性能研究
黄康胜, 王宁, 郭铭瑞
石油化工高等学校学报    2025, 38 (3): 66-74.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2025.03.007
摘要1296)   HTML11)    PDF (7449KB)(199)    收藏

氢气作为清洁能源的载体,其高效制备依赖于电解水析氢反应(HER)催化剂的性能优化。铂(Pt)基催化剂具有优异的HER活性,但成本高、稳定性不足,而这些问题可以通过载体材料设计解决。氢氧化镍(Ni(OH)2)凭借其独特的质子传导能力、界面调控特性及其对Pt的稳定作用,成为极具潜力的载体材料。然而,Ni(OH)2载体与Pt纳米颗粒的构效关系及其合成参数对催化性能的影响机制仍缺乏系统性研究。聚焦水热合成温度对Ni(OH)2载体晶相演变及Pt界面生长行为的调控规律,通过分析合成参数?微观结构?催化性能的构效关系,揭示了温度对载体结晶度、Pt颗粒尺寸分布及界面电子结构的协同作用。结果表明,100 ℃下合成的Pt@Ni(OH)2催化剂在1 mol/L的KOH电解液中表现出卓越的HER活性,在电流密度为10、100 mA/cm2时过电位分别为5、62 mV,塔菲尔(Tafel)斜率为70.0 mV/dec;经过50 h的连续运行,该电极的析氢性能几乎无衰减,显示出卓越的稳定性。

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电极界面气泡成核的双电层⁃传质耦合机制
胡佳旋, 郭常青, 王志达, 史言, 申丽莎, 黄宏宇, 闫常峰
石油化工高等学校学报    2025, 38 (3): 75-84.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2025.03.008
摘要1356)   HTML12)    PDF (2715KB)(644)    收藏

在水电解过程中,“气泡效应”会显著降低系统的整体性能;经典成核理论(CNT模型)难以揭示实际电化学体系中双电层(EDL)、表面微结构和传质协同作用对成核动力学的调控机制。研究综合考虑离子迁移?扩散行为、电极表面纳微结构及浓度边界层对成核过程的协同调控机制,构建了双电层?传质?表面微结构协同作用的电极界面气泡成核模型。结果表明,EDL与微孔结构的协同作用会在表面微孔处产生显著的电位梯度,导致局部过饱和度升高,优先诱发气泡成核;在高过电位下,浓度边界层与成核能垒呈非线性关系,浓度边界层越薄,高电位的成核速率降低趋势越显著;气泡生长过程受三相接触线(TPCL)附近的净浓度通量控制,并呈现两阶段生长特征。研究结果为优化析气电极表面设计提供了理论依据。

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磷酸钒钠正极材料的Zr 4+掺杂改性研究
吕士忠, 李天龙, 房睿, 卢宝光, 郑成志, 赵磊, 邓亮, 王振波
石油化工高等学校学报    2024, 37 (6): 44-51.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2024.06.005
摘要855)   HTML11)    PDF (7475KB)(258)    收藏

采用喷雾干燥法制备了Zr4+掺杂的空心球状磷酸钒钠(Na3V2(PO43)正极材料,探讨了Zr4+掺杂量(n(Zr4+)/n(Na3-x V2-x Zr x (PO43))对材料性能的影响;通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)及原位XRD等手段分析了Zr4+掺杂对材料结构及电化学性能的影响。结果表明,Zr4+掺杂增强了材料的结构稳定性,有效抑制了循环过程中的结构坍塌和体积膨胀;当Zr4+掺杂量为0.15时,Na2.85V1.85Zr0.15(PO43在15.0 C倍率下的放电比容量为76.5 mA·h/g,在10.0 C倍率下经过800次循环后容量保持率高达80.6%。

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O3型层状过渡金属氧化物正极材料高电压稳定性研究
张博杨, 滕彦梅
石油化工高等学校学报    2024, 37 (6): 52-61.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2024.06.006
摘要974)   HTML19)    PDF (4405KB)(765)    收藏

钠离子电池(SIBs)被认为是一种有前途的大规模储能技术,O3型层状过渡金属氧化物因其优异的比容量成为最有前景的SIBs正极材料之一。然而,层状过渡金属氧化物在充电至高电压时稳定性较差,影响材料的实际应用。通过SEM、TEM以及原位XRD技术对O3-NaNi1/3Fe1/3Mn1/3O2材料进行了表征,并对其电化学性能进行测试,探究了该材料微观结构与稳定性的内在关系。结果表明,该材料的相变导致Na+扩散系数降低,在4.1 V以上的高电压时发生的不可逆P3-O3'相变使Na+扩散系数降低至少5个数量级,具体表现为内阻显著增加;O3'相在放电过程中诱导P'3相的出现,使材料偏离充电时经历的路径,降低材料的循环稳定性。

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纤维素衍生硬炭的结构调控和储钠性能研究
刘海燕, 苑仁鲁, 龙厚坤, 沈祺, 赵博洋, 刘学伟, 宋怀河
石油化工高等学校学报    2024, 37 (6): 62-73.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2024.06.007
摘要830)   HTML12)    PDF (9683KB)(1102)    收藏

纤维素来源丰富,易形成球形结构,是制备高性能储钠硬炭材料的重要前驱体。探究了天然纤维素、甲种纤维素、微晶纤维素等纤维素前驱体的结构及其在水热成球过程中的变化;分析纤维素衍生硬炭的微晶结构与其前驱体电化学储钠性能的关系,并优选了纤维素前驱体。结果表明,纤维素衍生硬炭的结晶度与纤维素前驱体的结晶度呈正相关;甲种纤维素衍生硬炭闭孔体积最大,缺陷密度适中,储钠容量最高,是最佳的纤维素前驱体;在220 ℃的温度下,对甲种纤维素进行水热处理,所得纤维素衍生硬炭呈球形形貌,并且兼具高储钠容量和倍率性能,在20、2 000 mA/g的电流密度下的可逆容量分别为329.4、53.9 mA·h/g。

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硫化钴/碳纤维复合材料的制备及储锂性能研究
汤汇川, 刘明泓, 李奥杰, 伍仟琦, 姜乔, 王海涛, 王溦
石油化工高等学校学报    2024, 37 (6): 74-82.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2024.06.008
摘要1003)   HTML12)    PDF (3695KB)(855)    收藏

在相转变储锂材料中,过渡金属硫化物导电性优于氧化物,且具有较高的理论储锂容量,但其循环稳定性仍需改善。采用一种简单的静电纺丝法制备了在静电纺丝纤维上原位生长钴基沸石咪唑酯骨架(Co-ZIFs)的复合材料,并利用微区ZIFs的稳定结构,在N2热处理中实现了金属颗粒的空间限域;通过硫化反应制备了硫化钴/碳纤维复合材料(CoS/CFs),并采用X射线衍射(XRD)和拉曼光谱等技术对材料的结构和成分进行了表征。结果表明,CoS颗粒均匀分布在碳纳米纤维上;优化后的复合材料具有优异的储锂性能,在电流密度为1 A/g时循环250圈,仍能保持584.5 mA·h/g的比容量,表明其在储锂应用中具有优异的循环稳定性和广阔的应用前景。

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多孔碳BVO/Zn@ZPC的制备及其光降解性能
宁尧, 刘满, 刘素燕
石油化工高等学校学报    2023, 36 (6): 36-47.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2023.06.004
摘要873)   HTML9)    PDF (5865KB)(744)    收藏

降解四环素(TC)是防治水污染的难点。以ZIF?8为前驱体,采用直接焙烧法制备了多孔碳材料Zn@ZPC;采用水热法制备了BiVO4(BVO),然后以Zn@ZPC和BVO为原料经原位热处理方法制备了BVO/Zn@ZPC复合材料;讨论了合成过程中BVO添加量(质量)和焙烧温度对催化剂物性及光催化性能的影响;分别采用XRD、SEM、TEM、N2吸附?脱附、XPS、UV?vis DSR和ESR等技术,对光催化剂的形貌结构、金属物种的状态、孔结构等进行了分析。结果表明,在ZnO和BVO间形成了Z型异质结;在焙烧温度为600 ℃、BVO添加量为40 mg的条件下制得的BVO?40/Zn@ZPC?600复合材料具有最佳的光催化降解TC的性能;在可见光照射下,5 mg催化剂在60 min内可将100 mL的TC(50 mg/L)完全降解。

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还原氧化石墨烯微观结构调控及储钠性能研究
盛大伟, DIN HASEEB UD, 张济原, 刘晓旭
石油化工高等学校学报    2023, 36 (6): 48-56.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2023.06.005
摘要1054)   HTML23)    PDF (3815KB)(731)    收藏

开发高效的碳基钠离子电池(SIBs)负极材料是目前的研究热点。采用不同退火温度,使预还原后的氧化石墨烯(GO)获得具有不同层间距的波浪状还原氧化石墨烯(rGO)谱,并将其应用于SIBs负极,通过优化电解液,探究了rGO微观结构与储钠性能、储钠机制的关系。经过调谐层间距并与电导率权衡后,rGO负极在醚类电解液中通过插层和溶剂化Na+共吸附的储钠机制,在SIBs中显示出较高的首次库伦效率(82%),经过100次循环后容量保持率高达93%,说明rGO负极具有优异的循环稳定性。

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用于红外宽带吸收器的深度学习网络模型框架
王璇, 冯乃星, 张玉贤
石油化工高等学校学报    2023, 36 (6): 57-63.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2023.06.006
摘要805)   HTML7)    PDF (1433KB)(666)    收藏

揭示复杂的光物质相互作用,必须简化超材料的正向和反向按需设计。近年来深度学习作为一种流行的数据驱动方法,在很大程度上缓解了数值模拟耗时长、重经验的特点。提出了一种基于全连接的深度神经网络框架实现宽带吸收器的逆向设计和光谱预测。结果表明,深度神经网络(DNN)模型的准确度为87.47%;与传统的数值算法相比,该模型不仅在确保精确度的同时获得更高的效率,而且可为超材料按需设计性能提供参考。

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石墨烯掺杂对三元钠离子电池正极材料电化学性能的影响
贺柳洋, 李晓杰, 王婵, 段春阳
石油化工高等学校学报    2023, 36 (6): 64-72.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2023.06.007
摘要1292)   HTML22)    PDF (4132KB)(907)    收藏

近年来,钠离子电池的研究受到了越来越多的关注,过渡金属氧化物因易制备、低成本、高容量和高电化学活性等优点,被认为是最有潜力实现产业化的钠离子电池正极材料。NaFe1/3Ni1/3Mn1/3O2作为三元过渡金属氧化物钠离子电池正极材料,在已有的一元材料、二元材料的基础上,进一步提高了正极材料的电化学性能。以三元金属氧化物NaFe1/3Ni1/3Mn1/3O2为模型,研究了导电纳米材料改性对其电化学性能的影响,提供了提升三元过渡金属氧化物钠离子电池正极材料性能的掺杂策略。

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转角双层石墨烯纳米片单、双光子吸收特性研究
杨志远, 邹怡, 王金刚
石油化工高等学校学报    2023, 36 (6): 73-82.   DOI: 10.12422/j.issn.1006-396X.2023.06.008
摘要901)   HTML11)    PDF (8452KB)(504)    收藏

基于第一性原理和波函数分析理论,研究了锯齿形边界的不同旋转角度(转角)的双层转角石墨烯纳米片(Z?TwBLG?NS)的单光子吸收光谱(One?photon absorption,OPA)和双光子吸收光谱(Two?photon absorption,TPA)以及它们的电子激发特性。研究了OPA和TPA随转角变化的规律及特性;对电子跃迁特性进行了可视化分析。结果表明,当转角不为0°时,吸收峰出现了不同程度的红移,说明转角对体系的吸收光谱有调制作用;转角不为0°的双层转角石墨烯纳米片具有明显的边界效应,电子和空穴等值面主要分布在边缘处。揭示了莫尔纹对电荷转移的限制作用,体现在聚集于莫尔纹处的电子和空穴分布的差异。研究结果为转角调控下的双层石墨烯纳米片光学特性提供了物理机制的分析依据,也为相关的研究工作提供了思路和方法。

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阳离子取代对尖晶石型硫化物储能性能的影响
李磊, 王昆彦, 王育乔
石油化工高等学校学报    2022, 35 (6): 59-65.   DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2022.06.007
摘要1000)   HTML22)    PDF (3170KB)(673)    收藏

非对称超级电容器具有快速充放电、高功率密度和长期循环稳定等特点,电极材料的性质对其性能起到决定性作用,利用阳离子取代是调节电极材料结构、性质和优化储能性能的有效方法。通过控制尖晶石型硫化物中的阳离子组成,采用水热法在泡沫镍基底表面制备了MCo2S4(M代表Co、Ni或Cu)纳米片阵列。由于金属离子半径和电负性差异,向Co3S4中引入Ni2+或Cu2+形成NiCo2S4或CuCo2S4,会诱导其晶格结构发生应变,从而提升金属位点的反应活性。相比于Co3S4,NiCo2S4的电荷转移电阻和离子扩散电阻分别下降了48.6%和28.7%,获得了良好的电化学性能。当电流密度为1 A/g时,NiCo2S4的比容量为1 128.8 F/g;当电流密度为10 A/g时,比容量保持率为59.8%;经过8 000次循环后仍保持60.2%的初始比容量。

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不同金属基底改性Zn负极的电化学性能研究
唐波, 刘乾锋, 樊贺飞, 张强, 王二东
石油化工高等学校学报    2022, 35 (6): 66-73.   DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2022.06.008
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将经过熔炼、锻造、打磨和抛光的金属Ni、Cu、Sn、In、Ti作为Zn负极的基底,制备了水系Zn离子电池。运用XRD、SEM、原位光学显微镜和电化学表征技术,分析了不同基底上的析氢速率、Zn在不同基底上的沉积/溶解行为、电偶腐蚀程度以及循环性能。结果表明,Sn和In不仅能够抑制Zn与基底之间引起的副反应,而且具有优异的亲Zn性能,但Zn在Sn基底表面沉积的形貌受Sn晶面的影响较大,In更适宜用作Zn负极的基底。

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聚多巴胺修饰电极用于水中痕量Pb 2+的测定
孙文博, 姜一洁, 李佳男, 彭冲
石油化工高等学校学报    2022, 35 (6): 74-80.   DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2022.06.009
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环境中Pb2+的浓度是环保管控领域重要的监测指标之一,过量Pb2+的存在对人类健康及环境生态稳定构成严重威胁。通过简易原位电致聚合的方法,成功地将聚多巴胺涂层修饰于电极表面,并将其应用于水中痕量Pb2+的电化学检测分析。结果表明,Pb2+能与聚多巴胺表面丰富的功能基团(-OH、-NH2等)发生螯合作用,并被富集于电极表面;通过阳极溶出伏安法,Pb2+会从电极表面再次溶出,从而形成灵敏且具有特异性的电化学信号。通过考察电解质、pH及富集时间等实验参数对Pb2+溶出电流信号强度的影响,进一步优化了该方法对水中Pb2+的检测性能,其检测范围为50~800 nmol/L,理论检测限能够达到32 nmol/L。将其拓展至实际水样中Pb2+的测定,平均回收率可达到95%左右。该简易电极修饰策略能够为便携式环境痕量重金属离子灵敏性检测分析传感器设计提供新的思路。

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不同方法合成Y沸石包覆Ru金属催化剂及其性能研究
杨江蒨, 刘萌, 葛思达, 吴志杰
石油化工高等学校学报    2022, 35 (5): 36-45.   DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2022.05.004
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采用原位水热法、离子交换法、浸渍法制备了系列Y沸石包覆Ru金属催化剂,讨论了采用原位水热法合成过程中Ru金属的添加顺序及不同合成方法对沸石物性及催化性能的影响;采用XRD、XRF和SEM等方法表征了沸石的组成和结构性质;采用H2?TPR、H2?TPD、TEM、CO?IR和XPS等表征方法表征了沸石中Ru金属的存在状态;采用NH3?TPD和Py?IR表征了沸石的酸性质。结果表明,Ru金属的添加顺序对原位水热法合成的沸石影响较小;原位水热法合成的沸石包覆金属效果最好;在异丁烷异构化制正丁烷的反应中,所得Ru@HY?Si具有最高的异丁烷转化率及正丁烷选择性,在反应温度为673 K、质量空速为4 h-1时催化活性最佳。

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Nb 2C及Ni功能化材料光催化性能的第一性原理研究
赵思魏, 付钢, 甄文清, 杨丽
石油化工高等学校学报    2022, 35 (5): 46-53.   DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2022.05.005
摘要1509)   HTML26)    PDF (2810KB)(1199)    收藏

二维过渡金属碳化物和氮化物(MXenes),因具有高效的吸附催化性能、较宽的光吸收范围和良好的导电性等优点,已成为具有广泛应用前景的明星材料。掺杂Ni原子的Nb2C材料具有优异的光催化性能,为了探索Ni掺杂Nb2C提高光催化性能的内在机制,基于密度泛函理论(DFT),研究了Nb2C及其Ni功能化形式(即Ni?Nb2C)的电子结构性质及其对CO2气体分子的吸附性能。结果表明,Nb单原子被Ni单原子取代,导致Ni原子周围的电荷密度增加和基底电荷密度的再分配,从而改善了光催化CO2的电子环境,提高了对CO2气体的光催化性能。

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MOF型Ca 0.7Nd 0.3CoO 3对木质素热解的催化性能研究
王海英, 王程昊, 张文成, 王晓鹏, 陈彦广, 张雷, 韩洪晶
石油化工高等学校学报    2022, 35 (5): 54-63.   DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2022.05.006
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催化热解是木质素资源化利用的一种有效途径。采用溶剂热法合成三元金属?有机框架(MOF)前驱体,通过焙烧调控制得钙钛矿Ca1?x Nd x CoO3(CNC?x),考察了其催化甘蔗渣木质素(BL)热解性能和再生性能,分析了气液相产物组成分布规律。结果表明,800 ℃焙烧制得的CNC?0.3表现出良好的催化BL热解性能,在温度为200~500 ℃时,热解活化能由64.24 kJ/mol降低至58.92 kJ/mol;与BL热解相比,气相产物收率降低,固相产物收率增加,液相产物收率由15.11%提高至17.94%;液相产物主要包括苯酚类、愈创木酚类、紫丁香酚类、苯醚类等芳香基含氧化合物,芳香基含氧化合物的总选择性比纯BL热解时提高了11.0%;经过5次循环再生,CNC?0.3仍具有良好的结构和催化稳定性。

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NiCo 2O 4/Ru复合催化剂的制备及锌空电池的应用
杨扬, 孟超, 胡涵, 吴明铂
石油化工高等学校学报    2022, 35 (5): 64-70.   DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2022.05.007
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以六水合硝酸镍(Ni(NO3)2·6H2O)为镍源、六水合硝酸钴(Co(NO3)2·6H2O)为钴源、尿素为沉淀剂,采用水热法制备NiCo2O4纳米棒,然后浸渍还原RuCl3,得到了NiCo2O4/Ru复合催化剂。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等测试技术,对复合催化剂的物相、形貌进行了表征。通过线性扫描伏安法(LSV)、电化学阻抗谱(EIS)等电化学测试手段,对催化剂的氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)的催化性能进行了研究。将NiCo2O4/Ru复合催化剂作为正极组装锌空电池,使用蓝电电池测试仪评价了其开路电压、充放电性能和循环稳定性等指标。结果表明,NiCo2O4/Ru复合催化剂在电流密度为10.0 mA/cm2时,析氧过电位为420 mV,氧还原半波电位为0.77 V,且具有较高的ORR/OER双功能催化活性;由NiCo2O4/Ru复合催化剂组装的锌空电池开路电压为1.37 V,峰值功率密度为143 mW/cm2,且能稳定循环50 h。

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金属分散度对Ni基催化剂催化活性的影响研究
鞠雅娜, 张雅琳, 张然, 宋绍彤, 吕忠武, 袁晓亮, 李阳, 吴培
石油化工高等学校学报    2022, 35 (5): 71-77.   DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2022.05.008
摘要2052)   HTML52)    PDF (1756KB)(2319)    收藏

以γ?Al2O3为载体、Ni为活性组元,通过引入助剂Mo改善Ni系催化剂金属分散度,制得NiMo/γ?Al2O3催化剂(NiMo系催化剂)。采用BET、XRD、H2?TPD、H2?TPR、透射电镜等多种表征手段对催化剂进行了物性表征,并利用加氢装置对催化剂性能进行评价,考察了金属分散度对催化剂催化活性的影响。结果表明,Mo的引入可有效减弱Ni与载体的相互作用,H2?TPR谱图低温还原峰明显前移,峰强度增强,催化剂活性比表面积由0.7 m2/g增加到15.3~16.1m2/g,金属分散度由0.80%提高到18.59%,增加了催化剂表面金属活性中心数量,提高了催化剂表面金属分散度;在相同的工艺条件下处理催化裂化重汽油,NiMo系催化剂较Ni系催化剂脱硫率提高了15.7%,烯烃饱和率提高了4.9%,脱硫选择性降低了3.4%。由此可见,NiMo系催化剂兼具较好的脱硫性能和脱硫选择性。

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钯基合金催化剂制备及其选择性加氢性能研究
李培才, 王宁, 白树行
石油化工高等学校学报    2022, 35 (5): 78-82.   DOI: 10.3969/j.issn.1006-396X.2022.05.009
摘要2128)   HTML26)    PDF (2834KB)(1540)    收藏

为解决钯(Pd)催化剂在选择性加氢中对目标产物选择性差的问题,添加第二金属M(M为Mn、Fe、Co、Ni),通过简单共还原法合成了PdM/C双金属合金催化剂;以3?硝基苯乙烯为模型分子,以H2作为氢源,研究了第二金属对Pd基催化剂选择性加氢性能的影响规律;采用XRD、TEM、气相色谱等方法对Pd基催化剂进行了表征与测试。结果表明,以纯Pd/C为催化剂,3?硝基苯乙烯加氢反应1.5 h,其转化率为100%,3?硝基苯乙烷的选择性仅为29%,过度加氢产物3?氨基苯乙烷的选择性为71%;引入第二金属后,PdM/C对3?硝基苯乙烷的选择性提升到75%~100%。其中,PdFe/C能将3?硝基苯乙烯完全加氢转化成3?硝基苯乙烷,且反应10次后,3?硝基苯乙烯的转化率仍保持在100%,3?硝基苯乙烷的选择性为99%,能够有效地避免过度氢化,实现3?硝基苯乙烯选择性加氢制备3?硝基苯乙烷。

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